Kinetic study of toluene partial oxidation to benzaldehyde, using a Ce – Zr – Mo mixed oxide as catalyst

Abstract. The kinetic study of Ce-Zr-Mo catalysts on toluene partial oxidation to benzaldehyde in vapor phase is presented in this work. Three different families of mixed oxides prepared by pseudo sol gel method were characterized. The effect of the synthesis method on the catalysts performance was evaluated by changing procedure steps and the interaction between the active phase and the support of the materials. For the modified pseudo sol gel method samples, the changes of structural properties evidence the predominant role of the Mo species on the catalyst surface promoting total oxidation. The synthesis effect was also evidenced on materials which exhibit ceramic structures, leading heterogeneous surface for deposited catalysts and dispersed grains for integrate catalysts. The theoretical composition proposed, as well as the synthesis methodology lead to solids, which exhibit multiple phases and polycrystallinity. The kinetic study was made for the most selective catalyst evaluated (Ce2.65Zr0.35Mo3O14). The mathematical regression fitting for Mars and Van Krevelen kinetic model present less relative error with respect to the experimental data, compared with three LHHW kinetic models and power law rate model evaluated.Resumen El estudio cinético de la oxidación parcial de tolueno a benzaldehído en fase de vapor usando catalizadores de Ce-Zr-Mo es presentado en este trabajo. Tres diferentes familias de óxidos mixtos preparados por el método pseudo sol gel fueron caracterizadas. El efecto del método de síntesis en el desempeño de los catalizadores fue evaluado mediante el cambio de pasos de la metodología y la interacción entre la fase activa y el soporte de los materiales. Para los catalizadores obtenidos por el método pseudo sol gel modificado, los cambios en las propiedades estructurales evidencian el papel predominante de las especies de molibdeno en la superficie del material, promoviendo la oxidación total. El efecto del método de síntesis fue también evidenciado en materiales que mostraron estructuras cerámicas, obteniendo como resultado una superficie irregular para los catalizadores depositados y granos dispersos para los catalizadores integrados. La composición teórica propuesta, al igual que el método de síntesis usado permitieron la formación de sólidos que exibieron múltiples fases y policristalidad. El estudio cinético fue hecho para el catalizador más selectivo entre los evaluados (Ce2.65Zr0.35Mo3O14). La regresión matemática ajustó para el modelo cinético Mars and Van Krevelen, presentando menor error relativo con respecto al conjunto de datos experimentales, comparado con tres diferentes modelos cinéticos LHHW y el modelo de ley de potencias que también se evaluaron.Maestrí