First-principles hyperfine tensors for GaAs and Si

An accurate description of the hyperfine interaction between electron spins and nuclear spins is crucial for understanding spin dynamics in semiconductor nanostructures. In this thesis, we study the hyperfine interactions in III-V semiconductors and Si. We use the Elk code to perform a density-functional-theory calculation of the contact hyperfine parameter for Si and the Ga and As sites in GaAs. Our result differs from the experimental values found with NMR by less than 3%, while the previous theoretical result differs from the same experimental values by more than 10%. To the best of our knowledge, the calculations in this thesis give the first theoretical estimate of the contact hyperfine coupling in GaAs derived from first principles. Additionally, we show how to go beyond usual methods to accurately determine hyperfine tensors in strongly spin-orbit coupled materials. We achieve this by combining density-functional theory and group theory, accounting for the full coupled spin-orbit structure of the associated single-particle states. Finally, we show how to verify the predicted electronic structure experimentally spectroscopically, by determining a set of allowed electric-dipole transitions.Une description précise de l'interaction hyperfine entre les spins électroniques et les spins nucléaires est nécessaire pour comprendre l'évolution des spins dans les nanostructures construites à partir de semiconducteur. Dans cette thèse, nous étudions l'interaction hyperfine dans les semiconducteurs III-V et Si. On utilise le code Elk pour faire un calcul de la théorie densité fonctionelle du paramètre hyperfin de contact pour le Si et pour le Ga et le As quiconstituent le GaAs. Nos résultats sont en accord avec des résultats expértimentaux obtenus par la RNM et sont plus proches de ces résultats que d'autres résultats théoriques. Au meilleur de nos connaissances, nos calculs pour le GaAs produisent les premiers résultats des paramètres hyperfins dans ce matériel. De plus, nous démontrons comment aller au-delà des méthodes de densité fonctionelle habituelles pour calculer les éléments du tensor hyperfin pour les matériaux qui ont un couplage spin-orbit fort. Notre méthode combine la théorie de densité fonctionelle avec la théorie de groupe en considérant la structure complète des états mono-particules. Finalement, nous démontrons comment vérifier la structure électronique prédite par des expériences spectroscopiques, en calculant les transitions dipolaires électriques permises