Generation of VUV ultra-short coherent optical pulses using electron storage rings

2006/2007The need of coherent and intense pulsed radiation is spread among many research disciplines, such as biology, nanotechnology, physics, chemistry and medicine. The synchrotron light from traditional sources only partially meets these characteristics. A new kind of light source has been conceived and developed in the last decades: the Free-Electron Laser (FEL). The FEL process relies on the interaction between a relativistic electron beam and an electromagnetic wave in presence of a static and periodic magnetic field, produced by a device called undulator. This interaction generates coherent radiation at a fundamental frequency and its higher harmonics. In the standard configuration, the electron beam is generated by a linear accelerator and the interaction occurs in a single passage through one or several undulators. An alternative configuration can be obtained if the electrons are supplied by a storage ring. This work has been carried out at the Elettra laboratory within the ``new light sources'' group. My thesis focuses on both numerical and experimental issues about the generation of coherent harmonics on storage-ring FELs. The Elettra SRFEL has been originally designed to operate in ``oscillator configuration'' where the radiation is stored in an optical cavity (made of two mirrors). This process also drives the emission of radiation in the harmonics. In this work, different experimental methods have been implemented at Elettra to concentrate the power in giant pulses, both for the fundamental wavelength and its harmonics. Using this technique, it has been possible to generate fundamental radiation at 660 nm and 450 nm with (intra-cavity) power of few mJ and third harmonic radiation at 220 nm and 150 nm with few nJ of power. This process has been studied numerically by using a tri-dimensional simulation which also accounts for the re-circulation of the beam. The results of simulations are in good agreement with experimental measurements and allow to investigate the inner structure of the light below the picoseconds scale, where the instrumentation resolution reaches its limit. Structures of hundreds of femtoseconds inside the laser pulse have been found and this implies a higher peak power. Moreover, the numerical results have been confirmed by spectral measurements. By removing the optical cavity and focusing an external laser in the first undulator, a ``seeded single-pass'' configuration has been implemented. In the first undulator, the interaction with the external laser (``seed'') modulates the electron energy which is converted to spatial modulation (``bunching''). A Fourier analysis of the bunched electron-beam shows the presence of components at all harmonics (even and odd) and this explains why electrons in the second undulator can emit at any harmonic. To implement this configuration a design and layout plus tri-dimensional simulations were performed. Followed by the installation of the seed laser (Ti:Sapphire, lambda = 796 nm), the timing and the diagnostics. The commissioning focused on optimizing the spatial overlap and the synchronization between the electrons and the seed laser. Coherent harmonic radiation has been obtained at 265 nm, the third harmonic of the seed laser. After the characterization of this light, the seed frequency has been doubled by means of a nonlinear crystal. With this setup, radiation down to 99.5 nm (the fourth harmonic of the seed) has been generated. The shot-to-shot stability is comparable to the stability of the synchrotron radiation (fluctuations of few %) but the number of photons per pulse (~10^9) is about two-three orders of magnitude bigger than the synchrotron one. Thus this coherent radiation can be used for experiments similar to those suggested for the next generation FELs. Summarizing, the light source developed during my thesis is a unique facility able to generate coherent radiation with variable polarization, variable duration (between 100 fs and 1 ps), with peak power of the order of mega-Watts in a wide spectral VUV range. In the latest implementation, this radiation source has been used for two different kind of experiments, one in gas-phase, the other of solid state. The obtained results demonstrate the appealing of this source for user experiments. In perspective, there is a plan to extend the wavelength range below 100 nm and to improve the tunability of the source.Vari ambiti della ricerca scientifica, dalla biologia alle nanotecnologie, passando per la fisica, la chimica e la medicina, richiedono per le loro indagini una radiazione spazialmente coerente con un elevato numero di fotoni per impulso. Poiché la radiazione di sincrotrone non possiede queste caratteristiche, negli ultimi anni gli sforzi si sono concentrati nello sviluppo delle cosiddette sorgenti di quarta generazione: i laser a elettroni liberi (LEL). Il processo LEL avviene per l'interazione di un'onda elettromagnetica con un fascio di elettroni relativistici in presenza di un campo magnetico. Tale campo, statico e periodico, viene generato da un dispositivo detto ondulatore. L'interazione produce emissione di luce coerente ad una frequenza fondamentale e alle sue armoniche superiori. La configurazione standard prevede che gli elettroni siano prodotti da un acceleratore lineare e l'interazione si risolve tipicamente in un singolo passaggio attraverso uno o più ondulatori. Una configurazione alternativa si ottiene quando gli elettroni sono forniti da un anello di accumulazione. La tesi si è svolta presso il laboratorio Elettra, nel gruppo che si occupa dello sviluppo di nuove sorgenti di luce. La mia attività di ricerca comprende sia aspetti teorico-numerici che sperimentali relativi alla generazione di armoniche coerenti su LEL installati su anelli di accumulazione. Storicamente il laser a elettroni liberi ad Elettra è nato in ``configurazione oscillatore'' (la radiazione è immagazzinata in una cavità ottica formata da due specchi). Ad ogni passaggio successivo gli elettroni interagiscono con l'onda electtromagnetica amplificandola fino all'instaurarsi dell'effetto laser. Questo processo guida anche l'emissione alle armoniche superiori. Diversi metodi sperimentali possono essere usati per concentrare la potenza in impulsi giganti, sia per la fondamentale che per le armoniche. Questa tecnica, che ho affinato durante il mio lavoro di tesi, ci ha permesso di generare potenze dell'ordine di alcuni mJ per la fondamentale (nella cavità) e di alcuni nJ alla terza armonica di 660 nm e di 450 nm, cioè 220 nm e 150 nm rispettivamente. Dal punto di vista numerico, per studiare questo processo abbiamo modificato un codice per simulare tridimensionalmente la nostra configurazione ed abbiamo aggiunto una parte che propaga gli elettroni lungo l'anello. Le simulazioni sono in ottimo accordo con i dati sperimentali e ci permettono di investigare più nel dettaglio l'impulso, nella scala temporale dei femtosecondi dove si arresta la risoluzione strumentale. Dalle simulazioni risulta che all'interno degli impulsi laser sono presenti delle substrutture della durata di alcune centinaia di femtosecondi. La presenza di tali strutture implica una potenza di picco maggiore. Abbiamo inoltre una conferma indiretta dei risultati numerici tramite le misure spettrali. Rimuovendo la cavità ottica e focalizzando un laser esterno nel primo ondulatore si può passare alla cosiddetta configurazione in ``singolo passaggio''. Nel primo ondulatore, l'interazione con il laser esterno (``seed'') produce una modulazione nell'energia degli elettroni, la quale viene trasformata in separazione spaziale (``bunching''). Un'analisi di Fourier del fascio di elettroni mostra componenti a tutte le armoniche (pari e dispari), per cui gli elettroni sono in grado di emettere a qualsiasi armonica nel secondo ondulatore. In questa configurazione la prima parte del lavoro di tesi è stata il design della linea e lo studio numerico dei risultati attesi. A questo studio preliminare è seguita l'installazione dell'esperimento, a partire dall'alloggiamento e la messa in funzione del laser esterno (Ti:Sapphire, lambda = 796 nm) fino alla realizzazione del sistema di sincronizzazione del seed con gli elettroni. Prima di ottenere la radiazione armonica coerente e poter confrontare le aspettative con i risultati sperimentali abbiamo dovuto dedicare molti turni di fisica di macchina al perfezionamento della sovrapposizione spaziale e temporale tra elettroni e laser esterno. La prima radiazione armonica coerente è stata ottenuta alla terza armonica (265 nm) del laser esterno. Dopo una prima caratterizzazione della sorgente, abbiamo introdotto un cristallo nonlineare per generare la seconda armonica del laser esterno e usare questa come seed. Attualmente il LEL di Elettra è in grado di produrre radiazione fino a 99.5 nm (la quarta armonica del seed) con la stessa stabilità della radiazione di sincrotrone (flutuazioni dell'ordine del %). Queste caratteristiche, insieme al numero di fotoni per impulso (~10^9) che supera di almeno due ordini di grandezza l'emissione di sincrotrone, permettono l'utilizzo della luce prodotta per esperimenti simili a quelli proposti per le sorgenti di quarta generazione. Riassumendo, la sorgente sviluppata durante la mia tesi è attualmente l'unica in grado di fornire luce coerente di durata variabile tra 100 fs e 1 ps con potenze dell'ordine del mega-Watt e polarizzazione variabile (lineare-circolare) in un ampia gamma spettrale nell'ultravioletto. Negli ultimi turni, questa radiazione è stata usata su due diversi tipi di esperimenti, uno in fase gassosa l'altro di stato solido. I risultati ottenuti dimostrano che la radiazione emessa può essere appetibile per gli utenti. Le prospettive sono estendere il range di lunghezze d'onda sotto i 100 nm e migliorare la tunabilità della sorgente.XX Ciclo197