Entwicklung und Einsatz von Diodenlaser-Spektrometern zur simultanen In-situ-Detektion von CO, O_2 und H_2O in technischen Verbrennungsprozessen

The important goal of reducing CO_2 emissions requires higher efficiency and longer life of industrial combustion processes, e.g. by monitoring of the combustion stoichiometry and by efficient control of combustion parameters like air supply. The investigation focused on the development and industrial-scale testing of diode laser spectrometers for simultaneous in situ detection of the minority species CO and of O_2 and H_2O. The following problems were encountered: High particle concentrations in the combustion chamber, leading to a more than 99 percent reduction of the laser power; Resolution of optical density variations of 10"3 - 10"-"4, Strong variations of the low transmission rate with frequences up to the kilohertz range; High temperatures inside the combustion chambers leading to radiation emissions of the particles and boiler walls several orders of magnitude higher than the transmitted laser power; Thermal expansion causing deformation of the combustion chamber and measuring system; Gas detection especially of CO whose absorption band overlaps with the absorption bands of other species like H_2O and CO_2; Interference effects of additional optical elements in the radiation pathway resulting in reduced detection sensitivity. (orig.)Der weltweit anwachsende Energiebedarf wird in den naechsten Jahrzehnten zu einer Zunahme der Verbrennung fossiler oder biogener Brennstoffe fuehren. Die damit unweigerlich verbundene Emission von CO_2 traegt erheblich zu einer globalen Klimaveraenderung bei. Deshalb ist es erklaertes Ziel vieler Industrienationen, den CO_2-Ausstoss zu senken. Zur Erreichung dieses Ziels und auch aus wirtschaftlichen Gruenden ist es vor allem erforderlich, die Effizienz und Lebensdauer grosstechnischer Verbrennungsanlagen zu steigern. Eine Effizienzsteigerung laesst sich durch Optimierung der Verbrennungsprozesse erreichen. Dazu ist unter anderem eine Ueberwachung der Verbrennungsstoechiometrie und darauf basierend eine Regelung von Prozessparametern wie beispielsweise der Luftzufuhr erforderlich. Deshalb werden Messverfahren mit hoher Zeitaufloesung zur simultanen Detektion von Majoritaetsspezies (O_2, H_2O, CO_2) und der Minoritaetsspezies CO im Brennraum benoetigt. Ziel dieser Arbeit war es nun, erstmals Diodenlaser-Spektrometer zur simultanen In-situ-Detektion einer Minoritaetsspezies, naemlich CO, sowie von O_2 und H_2O zu entwickeln und an verschiedenen grosstechnischen Feuerungsanlagen zu erproben. Dabei waren folgende Probleme zu loesen: Die hohen Partikelkonzentrationen im Brennraum fuehren zu einer Abschwaechung der eingekoppelten Laserleistung von ueber 99%. Trotz dieses geringen Transmissionsgrades muessen fuer eine empfindliche Gasdetektion Aenderungen in der optischen Dichte von 10"-"3 - 10"-"4 aufgeloest werden koennen. Erschwerend kommen starke Variationen des geringen Transmissionsgrades mit Frequenzen bis in den Kilohertzbereich hinzu. Gleichzeitig fuehren die hohen Temperaturen im Brennraum zu einer Strahlungsemission der Partikel und Kesselwaende, welche die transmittierte Lasterleistung um Groessenordnungen uebersteigt. Thermische Ausdehnung infolge von Lastwechseln bedingt Deformationen der Brennkammer in der Groessenordnung von Metern, was zu einer Dejustage der Messstrecke fuehren kann. Eine weitere Herausforderung stellt eine querempfindlichkeitsfreie absorptionsspektroskopische Gasdetektion, insbesondere von CO, dar, dessen Absorption mit den Absorptionsbaendern anderer im Prozess auftretender Spezies wie H_2O oder CO_2 stark ueberlappen. Bei Mehrspeziesmessungen tritt weiterhin die Schwierigkeit auf, dass zusaetzliche optische Elemente im Strahlengang zu stoerenden Interferenzeffekten fuehren und damit die Detektionsempfindlichkeiten verringern. (orig.)SIGLEAvailable from: http://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/volltexte/2003/3612/pdf/Diss-H T.pdf / FIZ - Fachinformationszzentrum Karlsruhe / TIB - Technische InformationsbibliothekDEGerman