Langzeitsicherheit nuklearer Endlager. Radiochemische Analytik von Proben aus Brennstoffauslaugungsexperimenten

Zur Bewertung der Langzeitstabilitaet abgebrannter Kernbrennstaebe im Hinblick auf die direkte Endlagerung wurde hochabgebrannter Kernbrennstoff (50 MWd/kg U) unter statischen anaeroben Bedingungen bei 25 C mit ungepufferten Salzloesungen und mit reinem Wasser in Kontakt gebracht. Ueber Zeitraeume bis zu 500 Tagen wurde das Auslaugverhalten einzelner Radionuklide beobachtet. Die Bestimmung der Radionuklidkonzentrationen in den Auslaugloesungen erfolgte mit den gaengigen radiometrischen Analysenmethoden (#alpha#-, #beta#-, #gamma#-Spektrometrie). Uran wurde mittels ICP-MS und Laserfluoreszenzspektrometrie (LFS) analysiert. Fuer fast alle Nuklide war zur stoerungsfreien Bestimmung die Anwendung eines radiochemischen Trennschemas erforderlich. Zur Bestimmung der #gamma#-emittierenden Nuklide Am-241, Ag-110m, Ru-106, Sb-125 und Eu-154/155 mussten zunaechst die in grossem Aktivitaetsueberschuss vorliegenden Cs-isotope durch Ionenaustausch mit Ammoniummolybdatophosphat (AMP) abgetrennt werden. Danach erfolgte die Messung der reinen #beta#-Strahler Sr-90, Tc-99 und Pu-241 mittels Fluessigszintillationsmessung (LSC) nach selektiver Abtrennung durch Extraktionschromatographie bzw. Fluessig-fluessig-Extraktion. I-129 liess sich durch Extraktion als elementares Iod abtrennen und ebenfalls mittels LSC quantifizieren. Die Aktinidenisotope wurden nach selektiver Abtrennung #alpha#-spektrometrisch gemessen. Die direkte Uranbestimmung mittels ICP-MS oder LFS ist wegen der hohen Salzkonzentrationen nicht moeglich, so dass auch hier eine vorherige Abtrennung der Matrix erforderlich ist. Darueberhinaus werden Plausibilitaetstests sowie analytische Qualitaetskontrollmassnahmen beschrieben. Alle analytischen Methoden sind in Form von Analysenvorschriften detailliert dokumentiert. (orig.)In order to assess the long-term performance of spent fuel during direct disposal, high burnup fuel (50 MWd/kg U) has been exposed to non-buffered brine solutions and to deionized water under static anaerobic conditions at 25 C. The leaching behaviour of several radionuclides has been observed over periods of approximately 500 d. Currently used radiometric methods (#alpha#-, #beta#-, #gamma#-spectrometry) were applied to the analysis of sample solutions. Due to its low specific activity, uranium was determined using ICP-mass-spectrometry (ICP-MS) or laser induced fluorescence spectrometry (LFS). In order to determine radionuclide concentrations without interferences a preceeding radiochemical separation by ion-exchange, solvent-extraction or extraction chromatography was necessary in most cases. The Sc-isotopes 134/137, which are present in a high excess over other #gamma#-emitting nuclides, were separated using the inorganic ion exchanger ammonium molybdato phosphate (AMP). This step allowed the subsequent #gamma#-spectrometric determination of Am-241, Ag-110m, Ru-106, Sb-125 and Eu-154/155. Activity concentrations of pure #beta#-emitters like Sr-90, Tc-99, I-129 and Pu-241 were determined by liquid scintillation counting (LSC) after selective separation using extraction chromatography or solvent extraction. The actinides Am-241, Cm-242/244, Pu-238/239/240 and Np-237 were analysed by #alpha#-spectrometry again after selective separation. The direct analysis of uranium by LFS or ICP-MS was hampered by high salt concentrations. Therefore a separation by extraction chromatography turned out to be necessary, too. The analytical procedures used throughout this work are described in detail. (orig.)SIGLEAvailable from TIB Hannover: ZA 5141(5650) / FIZ - Fachinformationszzentrum Karlsruhe / TIB - Technische InformationsbibliothekDEGerman