Rayonnement harmonique d'ordre élevé (génération d'impulsions attosecondes)

Les travaux présentés dans ce mémoire de thèse sont consacrés à la caractérisation et à l'optimisation des propriétés uniques de la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans les gaz: grande brillance, très courte durée (femtoseconde à attoseconde, 1as = 10^-(18)s) et bonne cohérence mutuelle. Dans une première partie, nous nous consacrons à l'exploitation de la loi d'échelle qui consiste à utiliser un laser de forte énergie faiblement focalisé dans un milieu générateur de grande dimension. Pour la première fois,une énergie par impulsion dépassant 1mJ est générée dans la 15èmc harmonique à une longueur d'onde de 53mn. L'efficacité de conversion atteint 4x10^(-5); elle résulte de la combinaison d'une réponse dipolaire intense et d'un bon accord de phase à l'échelle d'un volume étendu grâce à l'autoguidage de l'impulsion laser génératrice. Dans une deuxième partie, nous nous intéressons au profil temporel de l'émission harmonique et à sa structure attoseconde. Nous montrons d'abord la faisabilité d'une sélection spatiale/spectrale des contributions associées aux deux trajectoires électroniques, permettant ainsi la génération de trains réguliers d'impulsions attosecondes. Puis, nous caractérisons ces trains à partir de la mesure des phases relatives des harmoniques. Finalement, nous décrivons une technique originale de confinement temporel de la génération d'harmoniques d'ordre élevé par manipulation de l'ellipticité du laser générateur. Dans une troisième partie, nous nous intéressons aux propriétés de cohérence mutuelle du rayonnement harmonique. Nous démontrons d'abord le contrôle précis de la phase relative d'impulsions harmoniques par interférence de faisceaux multiples dans l'UVX. Cette expérience d'interférométrie fréquentielle à 4 impulsions bloquées en phase et décalées en temps montre une extrême sensibilité du spectre à la phase relative des impulsions à une échelle de temps attoseconde. Ensuite, nous mesurons pour la première fois l'autocorrélation du 1er ordre du rayonnement harmonique, grâce à la génération de deux sources harmoniques mutuellement cohérentes et séparées spatialement. Nous étudions l'influence de la séparation spatiale des sources harmoniques sur les interférogrammes ainsi obtenus. Ces études ouvrent la voie à la spectroscopie par transformée de Fourier dans l'UVX.The work presented in this thesis is dedicated to the characterization and optimisation of the unique properties of high order harmonic generation in a rare gas: high brilliance, short pulse duration (femtosecond to attosecond, 1as = 10^(-18)s) and good mutual coherence. In the first part of this work, we concentrate on the exploitation of a scaling law using a high-energy laser loosely focused inside an extended gaseous medium. For the first time, the generated harmonic energy exceeds the 1mJ level per laser pulse m the 15th harmonic order at a wavelength of 53nm. The conversion efficiency reaches 4x10^(-5), which results from the combination of a strong dipolar response and a good phase matching within a generating volume that is extended by selfguiding of the generating laser pulse. In the second part, our interest is devoted to the temporal profile of the harmonic emission and its attosecond structure. We first demonstrate the feasibility of a spatial/spectral selection of the contributions associated to the two main electronic trajectories, allowing thereby the generation of regular attosecond pulse trains. We then characterize such an attosecond pulse train by the measurement of the relative phases of consecutive harmonics. Finally, we describe an original technique for the temporal confinement of the harmonic emission by manipulating the ellipticity of the generating laser beam. In the third part, our interest is dedicated to the mutual coherence properties of the harmonic emission. We first demonstrate the precise control of the relative phase of the harmonic pulses by multiple beam interference in the XUV. This frequency-domain interferometry using four phase-locked temporally separated pulses shows an extreme sensitivity to the relative phase of the pulses on an attosecond time scale. We then measure for the first time the first order autocorrelation trace of the harmonic beam thanks to the generation of two harmonic sources mutually coherent and spatially separated. We study the influence of the spatial separation between the harmonic sources on the measured interferograms. These studies provide a way towards Fourier transform spectroscopy in the XUV.ORSAY-PARIS 11-BU Sciences (914712101) / SudocSudocFranceF