Réponse optique ultrarapide de nano-objets métalliques (effets de taille)

Ce travail a porté sur l'étude expérimentale de la dynamique électronique et vibrationnelle dans les nanoparticules de métaux nobles par des techniques pompe/sonde femtosecondes basée sur oscillateur titane-saphir. Dans un premier temps nous nous sommes intéréssé à la thermalisation électrons-réseaux. Une étude en fonction de l'énergie des impulsions de pompe montre la transition entre un régime de forte perturbation et un régime de faible perturbation. Dans ce dernier cas, les temps caractéristiques mesurés sont indépendants de la puissance de pompe et diminuent avec la taille de la nanoparticule pour des diamètres inférieurs à 10 nm. Cette accélération du transfert d'énergie électrons-réseau a été attribuée à une diminution de l'écrantage de l'interaction coulombienne au voisinage des surfaces. Des études préliminaires sur des nanoparticules dont la surface a été modifiée ont été réalisées. Nous avons ensuite étudié les modes de vibrations acoustiques de nanoparticules métalliques. La contribution au signal dans le domaine temporel de modes radiaux d'ordres supérieurs a été mise en évidence. En réalisant le contrôle optique de ces oscillations, nous avons pu observer sélectivement le mode harmonique radial d'ordre 1 et extraire ses caractéristiques. Parallèlement, une méthode optique de détection et de mesure directe de l'extinction d'une nanoparticule individuelle a été développée. Elle consiste à moduler périodiquement la position d'un échantillon formés par des nanoparticules déposées sur un substrat transparentà très faible densité. L'absorption par une nanoparticule d'un faisceau laser fortement focalisé se traduit par une modulation de l'énergie transmise,, qui est détectée. Cette méthode a été utilisée pour mesurer la section efficace d'extinction de nanoparticules d'or isolées jusqu'à un diamètre de 5 nm. Les valeurs obtenues sont en bon accord avec les prédictions de la théorie de Mie en prenant une constante diélectrique effective.BORDEAUX1-BU Sciences-Talence (335222101) / SudocSudocFranceF