Etude physico-chimique,fonctionnalisation et application des multicouches de polypeptides

Les multicouches de polyélectrolytes, systèmes auto-assemblés par adsorptions successives de polycations et polyanions, ouvrent des perspectives dans le domaine des modifications de surfaces. Elles pourraient en particulier constituer un nouveau type de revêtement de biomatériaux présentant des propriétés biologiques ciblées. Les exigences de biocompatibilité et de dégradabilité nous ont orientés vers des multicouches de polypeptides. Les polypeptides sont des polyélectrolytes qui, en solution, peuvent adopter des structures secondaires identiques à celles trouvées dans les protéines. L'étude de la structure secondaire des films a été effectuée par spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier. D'autre part, la construction de la multicouches a été suivie in situ par spectroscopie optique par guide d'onde, par microbalance à cristal de quartz et par la technique du potentiel d'écoulement.Nos travaux s'articulent autour de deux axes principaux. Il s'agissait, d'une part, d'étudier la structure secondaire des multicouches de polypeptides et d'établir d'éventuelles corrélations entre la structure des films de polypeptides et celle des complexes que ces mêmes polypeptides forment en solution. Nous avons également analysé les paramètres permettant de modifier la structure secondaire des films lors de leur construction, ainsi que la stabilité structurale des films soumis à des stress extérieurs (changements de pH ou de température, ). Enfin, nous voulions savoir si des films mixtes (films où un seul des polyélectrolytes constituant le film est un polypeptide) pouvaient également présenter des structures secondaires. D'autre part, nous avons réalisé le couplage covalent des chaînes de poly(éthylène glycol) (PEG) sur les polypeptides. Ces polymères fonctionnalisés ont servi à construire des multicouches contenant du PEG qui présentent une très bonne résistance à l'adsorption de protéines ainsi qu'à l'adhésion bactérienne.Alternative adsorption of polycations and polyanions allow self-assembles systems called polyelectrolyte multilayers to be built up. They offer new perspectives to surface modifications. They should in particular be of interest on biomaterials as a new kind of coating with tailored biological properties. Polypeptide multilayer films were chosen because of their biocompatibility and biodegradability properties. Polypeptides can adopt in solution secondary structure like proteins. The study of the secondary structure of films was realized by Fourier transform infrared spectroscopy. The buildup of the multilayer was followed in situ by optical waveguide lightmode spectroscopy, quartz crystal microbalance and streaming potential.This work was performed in two steps. First, we studied the secondary structure of a polypeptide multilayer film and tried to find a correlation between the structure of the film and of the complexes in solution. We also analyzed the parameters, which can modify the secondary structure of the films during the buildup process and the stability of the structure when submitted to different stresses (pH or temperature change, ). Moreover, we studied the secondary structure of films built with one polypeptide and one polyelectrolyte. Finally, we realized the grafting of polypeptides with poly(ethylene glycol) chains (PEG). These functionalized polymers were used to build multilayer films containing PEG which have strong resistance to protein adsorption as well as to bacterial adhesion.STRASBOURG-Sc. et Techniques (674822102) / SudocSudocFranceF