Dynamique à haute fréquence des systèmes liquides et supercritiques

La thèse concerne une étude expérimentale sur la dynamique microscopique dans quatre systèmes prototypes (c'est-à-dire : le Néon, l'Azote, l'Ammoniaque et l'Eau) dans leurs phases liquide et supercritique. La technique expérimentale utilisée a été la diffusion inélastique des rayons-X (IXS). Le facteur de structure dynamique cohérent, S(Q,w), a été déterminé dans une gamme de moment transférés, Q (2 - 15 nm-1), et de fréquences, w (1 - 60 THz), correspondant à les longueurs et à des temps caractéristiques de la dynamique microscopique dans le régime des nanomètres et des picosecondes. Les données expérimentales ont été interprétées dans le cadre de la théorie hydrodynamique généralisée. Ce formalisme permet d'identifier les processus de relaxation qui décrivent la dynamique microscopique du système et de fournir des valeurs quantitatives pour les temps et les forces des processus de relaxation. Il est aussi possible de déterminer des quantités macroscopiques comme la vitesse du son et la viscosité. En allant de la phase liquide à la phase supercritique, une phénoménologie commune a été qualitativement observée. Les conclusions principales sont les suivantes : (i) Un affaiblissement de la dispersion positive associée à la relaxation structurelle. (ii) Un changement dans les mécanismes principaux responsables des interactions intermoléculaires à un niveau microscopique. Dans la phase liquide les interactions intermoléculaires sont surtout des liens intermoléculaires, d'autre part, dans la phase supercritique, ces interactions sont dominées par les collisions intermoléculaires.GRENOBLE1-BU Sciences (384212103) / SudocSudocFranceF