Étude expérimentale et thermodynamique des systèmes erbium-oxygène-zirconium et gadolinium-oxygène-zirconium

Dans le cadre de ce travail, nous nous sommes intéressés à un concept innovant d empoisonnement homogène des neutrons par insertion de terres rare (erbium et gadolinium) dans les gaines en alliage de zirconium pour les réacteurs à eau pressurisée. L étude des équilibres entre phases des alliages erbium zirconium et gadolinium zirconium est indispensable comme préalable à la mise en oeuvre industrielle de ce procédé prometteur d empoisonnement. Ce travail a consisté à déterminer expérimentalement le diagramme de phases du système erbium zirconium. Nous avons, par le biais de différentes caractérisations, obtenu des données diagrammatiques. Avec celles-ci, nous proposons un nouveau tracé du diagramme de phases. Celui-ci est radicalement différent de celui disponible dans la littérature. Nous avons modélisé le système par l approche CALPHAD. Nous avons également déterminé les limites de solubilité des solutions solides terminales du système gadolinium zirconium. Les données obtenues expérimentalement sont en accord avec le tracé expérimental de la littérature et avec le modèle thermodynamique disponible. Afin de prendre en compte l oxydation des gaines en service, nous nous sommes également intéressés aux systèmes erbium oxygène zirconium et gadolinium oxygène zirconium. Le premier système a fait l objet d une étude expérimentale. Nous avons mis en place un procédé de synthèse par métallurgie des poudres, incluant la synthèse de celles-ci à partir de métaux massifs. La caractérisation des échantillons ternaires nous a permis de proposer deux coupes isothermes (800C et 1100C). Pour le système gadolinium oxygène zirconium, nous avons prédit les équilibres entre phases à différentes températures à l aide de calculs effectués à partir d une base de données que nous avons construite avec les modèles thermodynamiques de la littérature des systèmes oxygène zirconium, gadolinium zirconium et sesquioxyde de gadolinium zircone. Enfin, nous avons travaillé avec des alliages erbium zirconium fabriqués en milieu industriel. Nous nous sommes intéressés à leurs propriétés mécaniques en traction, en lien avec leur microstructure. Nous avons mis en évidence l effet durcissant de l erbium, notamment à 325?CThis work is a contribution to the development of innovating concepts for fuel cladding in pressurized water nuclear reactors. This concept implies the insertion of rare earth (erbium and gadolinium) in the zirconium fuel cladding. The determination of the phase equilibrium in the systems is essential prior to the realisation of such a promising solution. This study consisted in the experimental determination of the erbium zirconium phase diagram. For this, we used many different techniques to get diagram data like solubility limits and solidus, liquidus or invariant temperatures. With these data, we were able to give a new diagram, very different from the literature one. With the experimental data we collected, we also assessed the diagram, using the CALPHAD approach. In this work, we also determined the solubility limits of the gadolinium zirconium system. Those limits had never been determined before, and the values we obtained are in excellent agreement with the experimental and with the assessed diagrams. Because these alloys are subjected to oxygen diffusion throughout their life, we focused our attention on the erbium oxygen zirconium and gadolinium oxygen zirconium system. The first system has been investigated experimentally.We used many different synthesis techniques, and we finally have opted for a powder metallurgy one. As raw material, we fabricated powder from erbium and zirconium bulk metals using hydrogen absorption/desorption. With the formed ternary pellets, we investigated the phase equilibria at 800C and 1100C. With the obtained data, we propose two isotherms at those two temperatures. For the gadolinium oxygen zirconium system, we calculated the phase equilibria at temperatures ranging from 800C to 1100?C, using a homemade database compiled from literature assessments of the oxygen zirconium, gadolinium zirconium et gadolia-zirconia systems. We also determined the mechanical properties, in connexion with the microstructure, of industrial quality alloys in order to identify the influence of erbium content. We highlighted the hardening influence of erbium at 325?CPARIS-EST-Université (770839901) / SudocSudocFranceF