Synthèse de ZnO cubique et ses solutions solides sous hautes pressions et hautes températures

Les matériaux à la base de ZnO sont très prometteurs pour la fabrication de dispositifs optoélectroniques opérationnels dans les régions bleu et ultraviolet du spectre. Le polymorphe haute pression de type NaCl de ZnO (rs-ZnO) est particulièrement intéressant pour ses plus grandes opportunités applicatives aux dispositifs à grand gap par rapport à la phase basse pression de type wurtzite. Pourtant, rs-ZnO n a pas pu être récupéré à conditions ambiantes jusqu au début de ce travail de thèse. L objectif principale de ce travail a consisté à synthétiser des phases diverses à base de rs-ZnO sous haute pression (jusqu à 7.7 GPa) et haute température (jusqu à 2000 K) et à les récupérer sous conditions ambiantes. Trois routes indépendantes pour la stabilisation de rs-ZnO à conditions ambiantes ont été développées. Il s agit de la préparation de rs-ZnO nanostructuré; de l utilisation d une matrice isostructurale NaCl; de la formation de solutions solides entre ZnO avec les oxydes rs-MeIIO (MeII Ni2+, Fe2+, Co2+,Mn2+) et LiMeIIIO2 (MeIII Sc3+, Ti3+, Fe3+, In3+). Donc, un nombre important de matériaux à propriétés électroniques et optiques avancées ont été synthétisés, et dans le même temps, leur propriétés structurales, thermodynamiques, de luminescence, magnétique et de transport ont été étudiées. Les données obtenues éclairent les facteurs responsables de la formation de rs-ZnO sous haute pression et ouvrent sur la possibilité de les récupérer à conditions ambiantes, ce qui va aider à développer les principes de la production de nouveaux matériaux avancés à base de ZnO.The ZnO-based materials are attractive for the fabrication of optoelectronic devices operating in the blue and ultraviolet spectral regions. The high-pressure rock salt polymorph of ZnO (rs-ZnO) is of particular interest because of the wider opportunities for bandgap engineering as compared to the low-pressure wurtzite phase. However, rs-ZnO could not be quenched down to ambient pressure to the beginning of this work. The main objective of the work was to synthesize various rs-ZnO-based phases at high pressure (up to 7.7 GPa) and high temperature (up to 2000 K) and then recover them at ambient conditions. Three different routes to the rs-ZnO stabilization at ambient conditions have been developed i.e. by preparing nanostructured rs-ZnO phase; by the use of isostructural NaCl matrix; and by alloying ZnO with the rs-MeIIO (MeII Ni2+, Fe2+, Co2+,Mn2+) and LiMeIIIO2 (MeIII Sc3+, Ti3+, Fe3+, In3+) oxides. Thus, a number of materials with advanced electronic and optical properties has been synthesized; and their structural, thermodynamic, luminescent, magnetic and transport properties have been studied. The data obtained shed light on the factors responsible for formation of rs-ZnO under pressure and its recovery down to ambient conditions, which will help to develop the principles of producing new advanced ZnO-based materials. Finally, it has been shown that the synthesized rs-ZnO materials are the materials of choice for the advanced optoelectronic applications. The use of high pressure and high temperature is the key factor for the formation of such materials with high (up to 0.8 mol. fr) ZnO content.PARIS13-BU Sciences (930792102) / SudocSudocFranceF