Développement d'un spectromètre térahertz haute résolution (application à la caractérisation de polluants atmosphériques)

Le travail de cette thèse a consisté dans le développement d un spectromètre térahertz continu largement accordable entre 0.3 THz et 3.3 THz avec 100% de couverture spectrale. Les lasers de pompe sont deux diodes à cavité étendue verrouillées respectivement par spectroscopie d absorption saturée de Rubidium et par interférométrie à faible contraste. Cette configuration nous offre une pureté spectrale de 2 MHz pour un temps d acquisition de 10 ms et une précision de fréquence absolue estimée à 100 MHz. Nous avons, avec ce dispositif, effectué une étude de l élargissement collisionnel par l azote et par l oxygène de la molécule de cyanure d hydrogène. Les coefficients calculés d élargissement par l air ont été acceptés pour compléter la base de données HITRAN. Un système de métrologie de fréquence a ensuite été développé pour le verrouillage des lasers de pompe en utilisant un peigne de fréquence. Cette configuration nous donne une pureté spectrale de 200 kHz pour un temps d acquisition à 1 s. La précision de fréquence absolue est estimée à 100 kHz. Des mesures de fréquences de transition rotationnelle de la molécule de sulfure de carbonyle ont été réalisées à l aide de ce dispositif et ont permis d affiner les constantes moléculaires de rotation. De nouveaux types de photomélangeurs développés par l IEMN ont été également caractérisés dans ce travail de thèse, nous donnant des résultats encourageants. Notamment la nouvelle conception verticale associée à une antenne cornet a montré des excellentes performances surtout aux hautes fréquences.The work undertaken in this thesis is to develop a wide-band continuous-wave terahertz spectrometer able to cover 100% of the region extending from 0.3 to 3.3 THz. Two extended cavity laser diodes have been frequency stabilized, one to a saturated absorption feature of Rubidium and one to a low contrast Fabry-Perot etalon. This solution yielded a spectral purity of 2 MHz for a 10 ms gate time and an absolute frequency accuracy of 100 MHz. The collisional broadening coefficients of hydrogen cyanide with oxygen and nitrogen were measured. The resulting air-broadening coefficients have been included in the latest version of the HITRAN database. Subsequently a frequency metrology system was developed using a frequency comb and demonstrated an improved source spectral purity evaluated to be 200 kHz for a sweep time of 1 s. The estimated accuracy of absolute frequency is 100 kHz. The measurement of the frequencies of carbonyl sulfide has shown an improvement in the rotational molecular parameters. Several novel photomixer devices fabricated by the IEMN were also characterized in this work with encouraging results. Particularly the novel vertical design combined with a horn antenna showed excellent performance especially at high frequencies.DUNKERQUE-BU Lettres Sci.Hum. (591832101) / SudocSudocFranceF