Quantification and geochemical tracing of fluvial exports (examples from canadian watersheds)

La prévisibilité des changements dans la qualité et la quantité des ressources hydriques renouvelables repose sur une étude quantitative des mécanismes qui contrôlent ces paramètres. En lien avec cette problématique, la présente étude privilégie une approche fondée sur le monitoring géochimique des exports fluviaux dissous ( 2H- 18O, cations majeurs, carbone organique dissous (COD), Nd, Sr, 87Sr/86Sr, U, (234U/238U)). L étude a pour objectif (i) de tracer le cycle de l eau et (ii) de documenter les taux d altération chimique des roches au sein bassins hydrographiques des baies d Hudson, de James et d Ungava (HJUB) ainsi que du fleuve Saint-Laurent. La région d étude couvre plus de 2,8x106 km2 sur 15 degrés de latitude. Les rivières Koksoak, Great Whale, La Grande et des Outaouais et les fleuves Nelson et Saint-Laurent ont fait l objet d un suivi temporel alors que dix autres rivières de la région ont été échantillonnées ponctuellement (durant la fonte des neiges et l étiage estival) afin de fournir des informations complémentaires. Les teneurs en 2H-18O des rivières étudiées présentent des variations saisonnières systématiques dont l amplitude atteint 1 à 5 ( 18O). L appauvrissement en isotopes lourds marquant la fonte des neiges constitue le trait caractéristique des profils isotopiques saisonniers. Lors de la période libre de glace, des enrichissements graduels en isotopes lourds sont observés en réponse à l évaporation. La rivière La Grande est une exception à cette règle en raison de l effet tampon causé par les réservoirs hydroélectriques qui la ponctuent. Lorsque rapportées dans un graphique 2H vs 18O, les rivières définissent des droites évaporatoires situées sous la droite des eaux météoriques et ayant une pente plus faible que cette dernière. À partir de bilans de masses isotopiques, il a été estimé que 10% de l eau atteignant le bassin de la rivière des Outaouais est évaporée avant de rejoindre l exutoire de cette dernière dans le fleuve Saint-Laurent. De façon similaire, on estime à 5-15% les taux d évaporation dans les bassins hydrographiques du nord-est du Canada. Les rivières drainant les bassins hydrographiques contigus du nord-est du Canada définissent un gradient isotopique latitudinal ( 18O( vs VSMOW) = -0.36*Latitude+4.4 ) parallèle à celui rapporté pour les précipitations au niveau de la même région. Cette observation tend à indiquer que le gradient isotopique hérité des précipitations est conservé dans les rivières, malgré les processus subséquents à la recharge des bassins. Au sein des bassins de l HJUB, les taux d altération des roches ont été étudiés à partir des exports fluviaux dissous. Les rivières du bouclier présentent des concentrations en cations majeurs variant entre 62 et 360 M, des teneurs en néodyme ([Nd]) allant de 0.57 à 4.72 nM et des teneurs en COD variant entre 241 et 1777 M. En comparaison, le fleuve Nelson présente des concentrations en cations majeurs plus élevées (1200-2276 M), des [Nd] plus faibles (0.14-0.45 nM) et des [COD] intermédiaires (753-928 M). Au sein des rivières Koksoak, Great Whale et Nelson, les concentrations en cations dissous (Na-KMg- Ca-Sr) présentent des variations saisonnières qui transcrivent l effet des conditions hydro-climatiques. Comme pour les teneurs en 2H-18O, la dilution causée par la fonte des neiges constitue le trait caractéristique des chroniques saisonnières. Les rivières étudiées exportent vers l HJUB un flux cationique dissout (Na-K-Mg-Ca-Sr) de 8x106 tonnes*an-1. Au sein des bassins hydrographiques, les taux d altération chimique (cationique) des roches varient entre 1.0 et 5.6 tonnes*km-2*an-1. Le contrôle lithologique est proéminent, tel que suggéré par la relation établie entre l abondance de roches volcaniques et sédimentaires (V+S%) dans les bassins et les taux d altération cationiques des roches (ACR): ACR=0.8*(V+S%)+0.9. Les flux de Nd sont découplés des taux d altération des roches mais corrélés aux flux de COD (r2=0.95). Ces derniers diminuent vers le nord et semblent tributaires des conditions hydro-climatiques. Les exports fluviaux d uranium ont été étudiés afin de fournir des précisions sur les processus d altération des roches. Les rivières drainant le Bouclier canadien et la Plate-Forme Intérieure présentent des signatures [U] vs (234U/238U) distinctes. Dans le fleuve Nelson (Plate-Forme Intérieure) les [U] varient entre 1.05 et 2.45 nM et les déséquilibres (234U/238U) atteignent 1.21 à 1.25. Les [U] sont plus faibles au sein des du Bouclier canadien (0.04 1.24 nM) alors que les déséquilibres (234U/238U) sont plus variables (1.11 1.99). Dans l ensemble, les rivières étudiées exportent 3.4x105 moles*an-1 d uranium vers l HJUB, avec un ratio (234U/238U) moyen de 1.27. Les flux d U sont découplés des taux d altération des roches et l accumulation d uranium au sein de dépôts organiques semble intervenir sur les budgets à l échelle des bassins. Les signatures (234U/238U) distinctes des rivières étudiées pourraient offrir la possibilité de tracer les exports fluviaux dissous au sein du domaine océanique de l HJUB.The predictability of changes in the quality and quantity of renewable water resources relies on a quantitative study of the mechanisms that control these parameters. In connection with this problem, this study favors an approach based on the geochemical monitoring of dissolved riverine exports ( 2H- 18O, major cations, dissolved organic carbon (DOC), [Nd], [Sr], 87Sr/86Sr, [U], (234U/238U)). The study aims at (i) tracing the water cycle and at (ii) quantifying rock chemical weathering rates in major river basins in central and eastern Canada. The study area covers more than 2.8 x106 km2 over 15 degrees of latitude and encompasses the major basins of Hudson Bay, James and Ungava (HJUB) as well as the St. Lawrence River. The Koksoak, Great Whale, La Grande, Nelson, Ottawa and St. Lawrence rivers were monitored in time whereas ten other rivers flowing within the same region were sampled during spring snowmelt and summer baseflow, providing complementary data. The studied rivers present systematic seasonal 18O- 2H patterns with amplitudes reaching 1 to 5 ( 18O). Heavy-isotope depletions mark the snowmelt event and gradual heavy-isotope enrichments occur in response to evaporation during the ice-off season. The La Grande River constitutes an exception due to the buffering effect of hydroelectric reservoirs that smooth out the temporal isotopic fluctuations. When reported in a 2H vs 18O chart, the studied rivers define Local Evaporation Lines (LEL) extending below the Meteoric Water Line (MWL). Isotopic mass balance calculations suggest that approximately 10% of the total inflow to the Ottawa River Basin is lost through evaporation before reaching its outlet in the St. Lawrence River. The rivers draining contiguous basins of Northeastern Canada define a River Water Line (RWL) arising from imbricate Local Evaporation Lines (LEL). A method using the distance between the RWL and the MWL is proposed for estimating the average evaporation over inflow ratio (5 to 15%) at the scale of the study area. These rivers also define a latitudinal isotopic gradient ( 18O ( vs. VSMOW) = -0.36 * Latitude +4.4 ) that is parallel to that reported for precipitation over the same region. This observation suggests that the isotopic gradient inherited rainfall is preserved in rivers, despite the subsequent hydrological processes occurring within the basins. Landscape chemical denudation rates were addressed based on the dissolved chemistry of rivers flowing into the HJUB. The rivers of the Canadian Shield depict major cation concentrations ranging between 62 and 360 M, neodymium concentrations ([Nd]) of 0.57 to 4.72 nM and variable dissolved organic carbon concentrations ([DOC]) (241 1777 M). In comparison, the Nelson River (Interior Platform) shows higher major cation concentrations (1200 2276 M), lower [Nd] (0.14 to 0.45 nM) and intermediate [DOC] (753 928 M). Within the HJUB basins, the dissolved cation concentrations (Na-K-Mg-Ca-Sr) show seasonal variations that transcribe the effect of hydro-climatic conditions. As for 2H- 18O patterns, the dilution caused by snowmelt constitutes the main feature of the seasonal patterns. Altogether, the studied rivers export 8x106 tons*yr-1 of dissolved major cations and 50 tons*yr-1 of dissolved Nd towards the HJUB. Basin scale total rock cationic denudation rates (TRCDR) range from 1.0 to 5.3 tons*yr-1*km2 and are essentially controlled by lithology, as illustrated by the relationship established between rock denudation rates and the proportion of sedimentary and volcanic rocks (%S+V) within the basins: TRCDR=0.08(%S+V)+0.9. Contrastingly, dissolved Nd exports are decoupled from rock weathering rates and seem to be strongly dependent upon organic matter cycling, as illustrated by the tight coupling between Nd and DOC fluxes. These fluxes decrease northwards, likely in response to the hydro-climatic gradient. Riverine dissolved U contents were studied in order to provide further information regarding weathering sources and processesin the HJUB region. The rivers draining the Canadian Shield vs. that draining the Interior Platform depict distinct [U] vs. (234U/238U) clusters. In the Nelson River (draining the Interior Sedimentary Platform), U-concentrations are highest (1.05 - 2.45 nM) whereas (234U/238U) show little variability (1.21 1.25). U concentrations are comparatively lower in the rivers of the Canadian Shield (0.04 1.24 nM) whereas (234U/238U) span from 1.11 to 1.99. Altogether, the studied rivers export 3.4x105 moles.yr-1 of U towards the HJUB, with an amount-weighted average (234U/238U) of 1.27. At the scale of the study area, U and major cations exports are decoupled, suggesting that rock weathering processes do not solely control U budgets. First-order calculations reveal that U accumulation in peatlands could significantly impact basin-scale U budgets. The distinct [U] vs (234U/238U) clusters defined by the monitored rivers of the HJUB region (Koksoak, Great Whale, La Grande and Nelson) should allow tracing the source of dissolved U in the nearby oceanic domain.PARIS-BIUSJ-Sci.Terre recherche (751052114) / SudocSudocFranceF