Céramiques avancées pour applications nucléaires en conditions extrêmes

Les travaux présentés dans ce manuscrit s’inscrivent dans le cadre des études menées sur les céramiques avancées des coeurs des réacteurs de 4ème génération. C’est cette thématique qui constitue le fil conducteur de ma démarche de recherche dont le périmètre couvre les combustibles oxydes innovants, les gaines en composites à matrices céramiques et, plus récemment, les absorbants neutroniques.Trois périodes peuvent être distinguées: la première, de 2006 à 2010 au CEA de Marcoule, a été consacrée à l’étude de matériaux à base d’actinides mineurs (Np, Am, Cm) potentiellement recyclables par la filière de la transmutation en réacteurs à neutrons rapides (RNR). En fonction du type de recyclage envisagé, deux familles de matériaux sont retenues. Il s’agit des oxydes mixtes à base d’U, Pu, Np, Am, Cm à faible teneur en actinides mineurs (recyclage homogène) et des couvertures U1-yAmyO2±x (recyclage hétérogène). Le principal objectif a été de déterminer les conditions de frittage favorables à la fabrication de ces dernières. Les spécificités thermodynamiques de ces matériaux, principalement liées à la présence d’américium, imposent un ajustement très précis du potentiel d’oxygène lors des frittages. Un modèle thermodynamique a alors été développé afin d’approcher les conditions optimales de frittage et les appliquer avec succès à ces composés.La seconde partie s’est déroulée de 2010 à 2015 au CEA de Paris-Saclay. Cette période a été dédiée à l’étude des effets d’irradiation dans les fibres de SiC de dernière génération entrant dans la fabrication des gaines de combustible en composites à matrice céramique des réacteurs à gaz de 4ème génération. Ces travaux ont été réalisés en collaboration avec les plateformes d’irradiation aux ions JANNUS Saclay et GANIL de Caen. La mise en oeuvre de ces fibres pour des applications nucléaires requiert en effet une parfaite compréhension de leur comportement sous irradiation. L’évaluation de leur stabilité structurale tout comme les mécanismes de fluage d'irradiation ont ainsi pu être investigués de façon détaillée.Enfin, depuis 2015, j’ai en charge des actions de recherche relatives à l’élaboration de matériaux absorbants innovants. Ces études portent essentiellement sur le carbure de bore qui est un matériau incontournable dans la technologie des barres de commandes des réacteurs du futur. Sous irradiation, ce matériau subit des phénomènes de dégradations mécaniques et thermomécaniques pénalisant sa durée d’exploitation. Son comportement sous irradiation et ses propriétés d’usage ont été largement étudiés mais essentiellement avec des approches technologiques. L’amélioration des performances de cette céramique constitue de fait un enjeu scientifique et technique majeur à long terme dans la mesure où la tenue en service est susceptible d’être considérablement améliorée en élaborant des matériaux à microstructure spécifiquement optimisée vis-à-vis des contraintes de fonctionnement.Un tel projet nécessite le développement concerté de recherches à caractère fondamental et appliqué, l’encadrement de thèses et de fortes interactions avec les laboratoires compétents dans les différents domaines d’intérêt. C’est l’ensemble de ces points qui motive aujourd’hui ma démarche d’obtention de l’habilitation à diriger des recherches.The work presented in this manuscript is part of the studies carried out on advanced ceramics for the cores of 4th generation reactors. This is the main theme of my research, which covers innovative oxide fuels, ceramic matrix composite claddings and, more recently, neutron absorbers.Three periods can be distinguished: the first, from 2006 to 2010 at CEA Marcoule, was devoted to the study of materials based on minor actinides (Np, Am, Cm) potentially recyclable by the transmutation process in fast neutron reactors (RNR). Depending on the type of recycling envisaged, two families of materials were selected. These are mixed oxides based on U, Pu, Np, Am, Cm with a low content of minor actinides (homogeneous recycling) and U1-yAmyO2±x blankets (heterogeneous recycling). The main objective was to determine favorable sintering conditions for the manufacture of the latter. The thermodynamic specificities of these materials, mainly related to the presence of americium, impose a very precise adjustment of the oxygen potential during sintering. A thermodynamic model was then developed in order to approach the optimal sintering conditions and apply them successfully to these compounds.The second part took place from 2010 to 2015 at the CEA in Paris-Saclay. This period was dedicated to the study of irradiation effects in the latest generation SiC fibres used in the manufacture of fuel cladding in ceramic matrix composites for 4th generation gas reactors. This work was carried out in collaboration with the JANNUS Saclay and GANIL ion irradiation platforms in Caen. The use of these fibres for nuclear applications requires a perfect understanding of their behaviour under irradiation. The evaluation of their structural stability as well as the creep mechanisms of irradiation could thus be investigated in detail.Finally, since 2015, I have been in charge of research actions related to the development of innovative absorbent materials. These studies mainly concern boron carbide, which is an essential material in the control rod technology of the reactors of the future. Under irradiation, this material undergoes mechanical and thermomechanical degradation phenomena that penalize its operating life. Its behaviour under irradiation and its properties of use have been widely studied but essentially with technological approaches. The improvement of the performance of this ceramic is a major scientific and technical challenge in the long term since the service life is likely to be considerably improved by developing materials with a microstructure specifically optimized with respect to operating constraints.Such a project requires the concerted development of fundamental and applied research, the supervision of theses and strong interactions with competent laboratories in the various fields of interest. It is all these points that motivate my approach to obtain the authorization to direct research