Migration d’éléments volatils ou semi-volatils dans les céramiques nucléaires

Les codes de calculs en sureté nucléaire et pour l’exploitation des centrales nucléaires sont maintenant des codes multi-physiques dont la granulométrie est de plus en plus fine. Or, le vieillissement simulé de chaque matériau nucléaire doit pouvoir être relié à des sollicitations complexes issues d’un environnement mêlant hautes températures, gradient thermique, irradiation et de nombreux autres paramètres. L’amélioration de ces codes passe donc par lacompréhension fine de mécanismes physiques dont les équations maîtresses sont établies depuis plusieurs années. Parmi les différents paramètres à simuler, l’évaluation quantitative de la diffusion des produits de fission ou autres isotopes est une question cruciale. Les données proviennent majoritairement d’essais intégraux ou d’expériences post-irradiation dans lesquels la mesure par désorption des éléments d’intérêt permet d’obtenir, de manière indirecte, un coefficient de diffusion apparent en appliquant le modèle de Booth.Les expériences en laboratoire, comme celles que j’ai menées, permettent d’étudier de manière séparée l’effet de différents paramètres et d’apporter des réponses sur un plan plus fondamental. Le coeur de ces expériences consiste en un couplage {implantation ionique / analyse par faisceau d’ions} qui permet de suivre l’évolution d’une distribution de concentration en fonction de la profondeur et d’en déduire, par l’intermédiaire d’une équation de transport, le coefficient de diffusion de manière plus directe que par le modèle de Booth. Nous avons appliqué cette méthodologie expérimentale pour étudier le comportement diffusif d’éléments volatils ou semivolatils (Mo, Cs, Xe, H et He) dans des céramiques nucléaires telles que le combustible UO2 ou l’absorbant neutronique B4C. En complément, les mécanismes de diffusion sous-jacents ont été discutés grâce à la caractérisation structurale des matériaux par microscopie électronique et spectroscopie Raman mais également grâce à des calculs de modélisation à l’échelle atomique