Étude expérimentale de la décharge électrique pulsée dans l'eau

Although electric spark dispersion processes have been known for a while, the plasma created during this process is not well-studied and understood. The complexity of the phenomena occurring during the underwater electric discharges brings additional obstacles to experimental characterization of such plasmas imposed by as small sizes of plasma and their often-short duration, difficult environment of the discharge, its stochastic nature and poor reproducibility. The main objective of this thesis was set on the investigation of the plasma occurring during the synthesis of metal colloids by an electrospark dispersion generator. The first success of this work was simply to show the applicability of optical emission spectroscopy diagnostics to such discharges. The efforts made for the development of the effective experimental approach in order to meet this research objective have been well rewarded. The results obtained in this work allow to draw interesting conclusions about the physical properties of the underwater pulsed electric discharge plasma of the considered configuration. Discharge ignites from the short circuit and molten bridge mechanism. Ignition of the arc is characterized by formation of bubble resulting from a pressure shockwave. High-speed imaging allowed to distinguish two phases in the discharge lifetime: plasma in water, and plasma in bubble formed afterwards. From the vapor condensation point of view, these two phases presumably lead to different quenching conditions, and, consequently, to the different synthesis conditions. In the case of discharge generated between molybdenum electrodes, there is a slowly-decaying light emission after the end of the discharge which can be attributed to the ejection of eroded metallic particles. The energy dissipation on the electrodes was found to be different for copper and molybdenum: due to the lower thermal conductivity of molybdenum, smaller portion of energy transferred to the electrodes results in higher energy input into the arc column. Spectroscopic measurements allowed to establish that plasma density (~ 10 17 cm-3) and moderate temperature (0.6 - 0.95 eV) correspond to a pressure greater than 1 bar. Moreover, plasma presents several non-ideal effects, such as broadening and the asymmetrical shape of the Ha line and absence of Hß line. In general, plasma properties were found to be relatively insensitive to most of the discharge parameters, such as the discharge current or the type of liquid with the main differences being associated to the used electrodes material.Bien que le procède de dispersion par arc électrique soit connu depuis un certain temps, le plasma formé durant ce procédé est encore peu étudié et compris. La complexité des phénomènes se produisant durant les décharges immergées génèrent de nouveaux obstacles à la caractérisation de tels plasmas, du fait de la faible taille et de la durée souvent très courte, les difficultés liées à l'environnement de la décharge, leur nature stochastique et la faible reproductibilité. Le principal objectif de cette thèse est l'étude du plasma se formant lors de la synthèse de colloïdes métalliques par un générateur de dispersion par étincelle électrique. Le premier résultat concluant de ce travail a été de démontrer la faisabilité de la spectroscopie optique d'émission pour le diagnostic de telles décharges. Les efforts réalisés pour le développement d'une approche expérimentale ont permis d'atteindre les objectifs de recherche. Les résultats obtenus au cours de ce travail permettent de tirer des conclusions intéressantes sur les propriétés physiques des plasmas de décharge électrique pulsée dans la configuration étudiée. La décharge est créée à partir d'un court-circuit et d'un amorçage par pont fondu. L'allumage de l'arc est caractérisé par la formation d'une bulle causée par une onde de choc de pression. L'imagerie rapide a permis de distinguer deux phases dans la durée de vie de la décharge : d'abord un plasma dans l'eau, puis un plasma à l'intérieur d'une bulle de gaz formée par la suite. Du point de vue de la condensation de la matière vaporisée, on peut s'attendre à ce que ces deux phases conduisent à des conditions de trempe différentes, et en conséquence des conditions de synthèse différentes. Dans le cas d'une décharge générée entre des électrodes en molybdène, une émission de lumière décroissant lentement après la fin de la décharge se produit, ce qui peut être attribué à l'éjection de particules métalliques érodées. La dissipation de l'énergie aux électrodes s'est avérée être différente pour le cuivre et le molybdène : du fait d'une conductivité thermique plus faible pour le molybdène, une part plus faible de l'énergie transférée aux électrodes conduit à une part plus importante de l'énergie fournie à la colonne d'arc. Les mesure par spectroscopie optique d'émission ont permis d'établir que la densité (~ 10 17 cm-3) et la température modérée (0.6 - 0.95 eV) du plasma correspondent à une pression supérieure à 1 bar. Il présente donc quelques effets non-idéaux, tels que l'élargissement et la forme asymétrique de la raie Ha et l'absence de la raie Hß. En général, les paramètres du plasma se sont avérés être relativement insensibles à la plupart des paramètres de la décharge, tels que le courant de décharge ou le type d'eau, les principales différences étant liées aux matériaux des électrodes utilisées