Comportement du dioxyde d’uranium sous irradiation : effet couplé de l’endommagement nucléaire et des excitations électroniques

During in-reactor operation, the nuclear fuel is exposed to the simultaneous radiation of fission fragments, alpha and beta decay, neutrons, etc. UO₂ fuel pellets are the site of a huge damage production, mainly due to the energy loss of fission products. At the atomic scale, low-energy particles lead to formation of collision cascade while the high-energy particles induce electronic excitation and ionisation. Defects such as cavities, dislocation lines and loops are produced in the fuel leading to a microstructural evolution. This evolution may then induce a swelling and/or a restructuration, which can affect the nuclear fuel integrity. Although ballistic and electronic-induced damages are separately well documented, the coupled effects between the two slowing-down processes are not well known.The aim of this study is to characterize these combined effects.Ion irradiations were conducted at the JANNus-Saclay and Orsay facilities with single and dual ion beams. Different complementary techniques were used to describe the microstructural evolution.Results show that both crystalline disorder and strain level are lower under dual-beam irradiation compared to the single one. The electronic energy deposition induce a decrease of point defects quantity as well as a transition from dislocation loops to lines. Some key parameters were highlighted during this study as the electronic excitation rate and the initial damage level.The observed phenomena on uranium dioxide led us to a better understanding of the UO₂ evolution under irradiation and more generally of the specific effects generated by dual-beam irradiations.En réacteur, le combustible nucléaire est soumis à l’irradiation simultanée des neutrons, des particules alpha ou bêta et des fragments de fission, ce qui cause de nombreuses modifications physico-chimiques. A l’échelle atomique, les particules de haute énergie provoquent des ionisations et des excitations électroniques tandis que celles de plus basse énergie engendrent des cascades de déplacements atomiques. A l’échelle nanométrique, ces dommages induisent une évolution de la microstructure avec la création de cavités, de boucles et de lignes de dislocations, et, à l’échelle macroscopique, des phénomènes de gonflement et de restructuration qui peuvent affecter la stabilité du combustible. Bien que l’influence séparée des deux pertes d’énergie soit bien documentée, leur effet couplé n’a jamais été étudié de façon systématique dans le dioxyde d’uranium.L’objectif de cette thèse est donc d’étudier le couplage entre les pertes d’énergie électronique et nucléaire.Des irradiations aux ions, notamment en double faisceau simultanés, ont été menées sur les plateformes JANNuS Saclay et Orsay. Un couplage entre différentes techniques de caractérisation (MET, DRX et spectroscopie Raman) a été réalisé afin d’obtenir des informations complémentaires sur l’évolution microstructurale.Les résultats montrent que le dépôt d’énergie électronique lors d’irradiation simultanée entraîne une diminution de la quantité de défauts ponctuels couplée à une transformation des boucles en lignes de dislocation ce qui minimise l’état de déformation de la couche irradiée. Certains paramètres clefs de ces évolutions ont été identifiés : le taux d’excitation électronique et le niveau d’endommagement initial.Les différentes conditions d’irradiation employées nous ont permis de mieux appréhender l’évolution sous irradiation de l’UO2 et d’une façon plus générale, les phénomènes de couplage intervenant entre les pertes d’énergie électronique et nucléaire