Untersuchung des Migrationsverhaltens von Radionukliden in Umweltkompartimenten mit spektroskopischen und massenspektrometrischen Methoden

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde der Einfluss der Pilzarten Leucoagaricus naucinus und Schizophyllum commune auf den Transfer von Radionukliden in Pflanzen auf radioaktiv kontaminierten Böden untersucht. Ziel der Untersuchungen war es, geeignete Kandidaten für ein Strahlenschutzkonzept zu identifizieren, welches auf die Fixierung der potentiell gesundheitsschädigenden Radionuklide im Boden durch ein dort zu etablierendes Pilz-Myzel abzielt (Myko-Fixierung). Hierzu wurden Pflanzenaufzucht-Experimente von Kartoffeln (Solanum tuberosum) und Winterroggen (Secale cereale) unter Laborbedingungen, sowie Feldexperimente auf einem Testfeld 5 km südlich des ehemaligen Kernreaktors von Tschernobyl durchgeführt, bei denen der Boden gezielt durch die Pilzkulturen beimpft wurde. Im Rahmen der, ausführlich in der Arbeit diskutierten, Unsicherheiten, konnten hierbei Hinweise auf einen reduzierenden Effekt von Leucoagaricus naucinus auf die Aufnahme von Cs-137 in Pflanzen, auf bis zu 55 % verglichen mit der Kontrollgruppe, identifiziert werden. Der Pilz Schizophyllum commune zeigte eher einen mobilisierenden Effekt des Cs-137, und erhöhte die Aufnahme in Pflanzen auf bis zu 128 % weshalb dieser für ein Strahlenschutzkonzept zur Myko-Fixierung als ungeeignet befunden wurde. Im Rahmen der Bodenanalytik auf dem Testfeld nahe Tschernobyl wurden umfangreiche Daten zur lokalen Aktivitätsverteilung und zur chemischen Speziation der Nuklidbelastung gewonnen. Diese deuten im Fall des Sr-90 darauf hin, dass noch bis zu 13 % des ursprünglich deponierten Inventars refraktär im Boden gebunden vorliegt und damit noch nicht in die Bodenlösung freigesetzt wurde. Im Rahmen einer umfangreichen Durchsuchung der zur Transferfaktorbestimmung genommenen Bodenproben, konnten 12 Reaktorpartikel aus dem Boden des Testfeldes isoliert und mittels Rasterelektronenmikroskopie und Gammaspektrometrie charakterisiert werden. Hierbei zeigte sich, dass der überwiegende Anteil (6 von 12) der gefundenen Partikel der Klasse der nicht-oxidierten UO2-Partikel zuzuordnen war. Neben den aus der Literatur bekannten Partikeln der Sperrzone wurden auch weitere, bisher nicht dokumentierte, Partikeltypen gefunden. So konnte mittels energiedispersiver Röntgenanalyse in der Matrix eines der gefundenen Uranpartikel eine phsophorhaltige, in einem anderen Partikel eine schwefelhaltige Uran-Mischphase nachgewiesen werden. Bei einem weiteren Partikel aus dem Boden des Testfeldes handelt es sich vermutlich um ein Bruchstück der erkalteten Reaktor-"Lava". Dieser Partikeltyp wurde in dieser Arbeit erstmalig außerhalb des Reaktorgebäudes nachgewiesen, woraus sich neue Fragestellungen bezüglich Quellterm und Kontaminationssituation der Sperrzone von Tschernobyl ergeben.The impact of the fungal species Leucoagaricus naucinus and Schizophyllum commune on the soil-to-plant radionuclide transfer was investigated. The study aims at the potential of soil-dwelling fungal mycelia for the retention and fixation of radionuclides in soils (myco-fixation) and the minimization of radionuclide uptake by crops cultivated on contaminated lands. For this purpose, we grew potatoe (Solanum tuberosum) and winter rye (Secale cereale) plants on soils incoluated with fungal biomass. Parallel to labwork which was carried out in growth chambers at the institute of radioecology and radiation protection, Hannover, we also examined the effect of fungal treatment on a testfield in the Chernobyl exclusion zone, located 5 km south of the former nuclear power plant. Within the boundaries of the given uncertainties - which are adressed in detail in the manuscript - we were able to show a reduction of Cs-137 transfer to the leaves of winter rye by Leucoagaricus naucinus down to 55 \% as compared to the control group. Treatment with Schizophyllum commune induced a slight increase in radionuclide uptake in the majority of experiments, resulting in a transfer of up to 128 % of Cs-137 in potatoe tubers as compared to the control group. Extensive analytical work was conducted aiming at the status of radionuclide contamination of the testfield. Here, we found roughly 13 % of the Sr-90 inventory to be associated with the refractory fraction of soil. We performed a systematical screening of soil samples collected for the determination of transfer factors to identify and isolate a total of 12 reactor particles from the soil matrix. These were characterized using electron microscopy and single particle gamma spectroscopy. Most frequently we identified the reactor particles as non-oxidized UO2-particles (6 out of 12). We also identified a number of particles that we interpreted as secondary phases of reactor-borne fuel. Using energy dispersive X-ray analysis we found that one of these particles consisted of a matrix of uranium and phosphorous, while another particle showed a strong signal of sulphur intermingled with the uranium-phase. Another particle found exhibited distinctive features of so called 'Lava' -borne particles reported in the literature to be derived from the cooling of nuclear core melt and to exist within the safe confinement of the reactor building. It is for the first time, however, that the existence of these particles was demonstrated within the environmental soils of the Chernobyl exclusion zone. This finding raises questions concerning the source term and dispersion of the particulate inventory in the aftermath of the Chernobyl nuclear accident.Bundesministerium für Bildung und Forschung/FORKA/15S9276D/E