Development of Models to Implement low Dimensional Structures in Correlated Electronic Systems

This thesis is dedicated to the theoretical understanding of the magnetic properties of Ca3 Co2 O6. The crystalline structure of this nonmetallic compound is a hexagonal perovskite. The magnetic and electric properties of Ca3 Co2 O6 present a strongly unidimensional character, and this compound can be described in a simplified way as a hexagonal lattice of Co-O chains. Directed along the c axis of the crystal these chains are made of alternating CoO6 trigonal prisma and octahedra. Experimental results suggest that only the cobalt atoms in prismatic environment carry a magnetic moment and that these moments align ferromagnetically along the chains below a temperature of approximately 25 K. On top of this ferromagnetic order an antiferromagnetic order in the orthogonal directions also appears at lower temperatures. The aim of the thesis is to clarify the microscopic causes of the ferromagnetic coupling in the c direction. Indeed the application of the standard rules to Ca3 Co2 O6 predicts an antiferromagnetic coupling along the chains. Based on the concepts of superexchange and cyclic exchange we determine the energy difference between antiferromagnetic and ferromagnetic orders within fourth, and even fifth, order in perturbation theory. A particular difficulty arises from the consideration of the local spin-orbit interaction which is necessary to account for the strong magnetic anisotropy of Ca3 Co2 O6. In conjunction with the high orders in perturbation theory this small energy scale requires a special treatment of quasidegenerate states, which is presented for the first time in this work. It is obtained that in a finite parameter range the searched ferromagnetic order can indeed be stabilized in this way.Ce travail de thèse est consacré à la compréhension théorique des propriétés magnétiques de Ca3 Co2 O6. Il s'agit d'un composé non métallique qui cristallise dans une structure perovskite hexagonale. Les propriétés magnétiques et électriques de Ca3 Co2 O6 présentent un caractère fortement uni-dimensionnel, et ce composé peut être décrit de manière simplifiée comme un réseau hexagonal de chaînes Co-O. Orientées le long de l'axe c ces chaînes sont formées de prismes trigonaux et d'octaèdres CoO6 en alternance. Des résultats expérimentaux suggèrent que seuls les atomes de cobalt en site prismatique portent un moment magnétique et que ces moments s'alignent ferromagnétiquement le long des chaînes au-dessous d'environ 25 K. En plus de cet ordre ferromagnétique un ordre antiferromagnétique dans les directions transverses apparaît également à des températures plus basses. Ce travail de thèse essaye de clarifier les causes microscopiques du couplage ferromagnétique le long de la direction c, pour lequel l'application des règles standards prédit un couplage antiferromagnétique. En se basant sur les concepts de superéchange et d'échange cyclique nous déterminons la différence énergétique entre ordres antiferromagnétique et ferromagnétique au quatrième voire cinquième ordre en théorie des perturbations. Une difficulté particulière provient de la prise en considération de l'interaction spin-orbite locale, particulièrement importante pour Ca3 Co2 O6 dont l'anisotropie magnétique est forte. En conjonction avec les ordres élevés de la théorie des perturbations cette petite échelle d'énergie requiert un traitement spécial des états quasidégénérés, qui est présenté pour la première fois dans ce travail. On obtient que, dans un intervalle de paramètres fini, l'ordre ferromagnétique recherché peut en effet être stabilisé de cette façon