Oceanic emissions of gases of interest for atmospheric chemistry - Modeling oceanic dynamics of CO, isoprene and DMS

L’activité phytoplanctonique est à l’origine de la production dans l’océan de composés volatils, qui, une fois émis dans l’atmosphère, ont un impact sur sa capacité oxydante, la formation d’aérosols et la régulation du climat. Les émissions océaniques de la plupart de ces composés sont néanmoins mal connues en raison d’un faible nombre d’observations in situ et d’un manque de connaissance dans les processus océaniques en jeu. Dans un premier temps, je me suis intéressée aux cycles océaniques du monoxyde de carbone (CO) et de l’isoprène (C5H8). Afin de ré-évaluer leurs émissions vers l’atmosphère, les processus de production et de consommation de ces gaz dans la colonne d’eau ont été intégrés au modèle 3-D de circulation océanique et de biogéochimie marine NEMO-PISCES. En parallèle, des compilations de concentrations océaniques mesurées in situ et de résultats de laboratoire ont été réalisées à partir de la littérature afin de mieux contraindre ces processus océaniques. J'ai obtenu les premières spatialisations des émissions de CO et isoprène basées sur un modèle 3-D de l'océan et ne faisant pas appel à des données satellites pour le calcul des concentrations. Pour le CO, les émissions globales sont estimées à 4,0 Tg C an-1, avec une dynamique spatiale qui reflète principalement sa source photochimique. Cette dynamique est très différente de celle produite dans les années 80, qui était la seule disponible pour la communauté de chimistes de l’atmosphère. Pour l’isoprène, j'ai montré l’importance de la température de l’eau dans la régulation de sa production phytoplanctonique. Les émissions globales sont estimées à 0,66 Tg C an-1, avec une dynamique spatiale qui reflète cette source. Pour les deux composés, j’ai également montré l’importance des effets de la circulation et du mélange océaniques dans la détermination des concentrations de surface et donc des émissions vers l’atmosphère. Dans un second temps, je me suis intéressée aux réponses des émissions océaniques de CO, isoprène et sulfure de diméthyle (DMS) au changement climatique. Celui-ci conduit à une augmentation des émissions des 3 gaz (+9,4, +4,2 et +6,5% pour le CO, l’isoprène et le DMS en 2100 pour un scénario à fortes émissions de gaz à effet de serre). Les émissions ont tendance à augmenter aux hautes latitudes et à diminuer aux basses latitudes. Les changements globaux sont principalement contrôlés par les changements de température de l'eau, alors que les changements dans la distribution spatiale sont contrôlés par une redistribution de la production phytoplanctonique. Même si les incertitudes sur la modélisation de ces cycles est encore importante, ce travail devrait permettre à terme d’intégrer ces cycles dans un modèle du système terre, couplant biogéochimie marine et chimie atmosphérique, afin de mieux quantifier le rôle potentiel de ces interactions sur l’évolution de la chimie atmosphérique et du climat.Phytoplankton activity is responsible for the oceanic production of volatile compounds which, once released into the atmosphere, have an impact on its oxidative capacity, on aerosol formation and on climate evolution. The oceanic emissions of most of these compounds are, however, poorly known because of a low number of in situ observations and a lack of knowledge in the oceanic processes involved. In a first step, I studied the oceanic cycles of carbon monoxide (CO) and isoprene (C5H8). In order to re-evaluate their emissions to the atmosphere, the sources and sinks of these gases in the water column have been embedded into the 3-D ocean circulation and marine biogeochemistry model NEMO-PISCES. In parallel, I compiled in situ measured oceanic concentrations and laboratory results from the literature to better constrain these oceanic processes. I produced the first spatialization of CO and isoprene emissions based on a 3-D ocean model and not relying on satellite data for the calculation of concentrations. For CO, global emissions are estimated to 4.0 Tg C yr-1, with a spatial dynamic reflecting its photochemical source. This dynamic is very different from the one produced in the 80s, which was the only one available to the atmospheric chemistry community. For isoprene, I showed the importance of water temperature in regulating the phytoplankton production. Global emissions are estimated to 0.66 Tg C yr-1, with a spatial dynamic reflecting this source. For both compounds, I also showed the importance of ocean circulation and mixing in determining surface concentrations and therefore emissions to the atmosphere. In a second step, I studied the responses of oceanic emissions of CO, isoprene and dimethyl sulfide (DMS) to climate change. This leads to an increase in the emissions of the 3 gases (+9.4, +4.2 and +6.5% for CO, isoprene and DMS in 2100 for a scenario with high emissions of greenhouse gases). Emissions tend to increase at high latitudes and decrease at lower latitudes. Global changes are mainly controlled by changes in water temperature, while changes in spatial distribution are controlled by a redistribution of phytoplankton production. Even if the uncertainties in modeling these cycles are still important, this work should allow integrating these cycles into an Earth System model coupling marine biogeochemistry and atmospheric chemistry, in order to better quantify the potential role of these interactions on the evolution of atmospheric chemistry and climate