Probing Light-Matter Interactions in Plasmonic Nanotips

Die Erforschung von Licht-Materie-Wechselwirkung hat viele grundlegende Theorien und Anwendung in der Forschung und Technologie inspiriert. Aktuelle Forschungsprojekte, wie z.B. ultraschnelle zeit- und superaufgelöste Bildgebungsverfahren, sind auf tiefgreifendes Wissen über die Wechselwirkung von Photonen und Elektronen angewiesen. In diesen Forschungsfeldern ist der gezielte Transport, die Konzentration und die Umwandlung von elektromagnetischer Energie eine zentrale Voraussetzung für technologischen Fortschritt. Diese Arbeit befasst sich mit den außergewöhnlichen Eigenschaften von Nanospitzen, die Wellenleitung, Feldverstärkung und Energielokalisierung von elektromagnetischen Oberflächenwellen erlauben. Diese Wellen entstehen durch kollektive Elektronenschwingungen in der Oberfläche und werden Oberflächenplasmonen (OP) genannt. Nanospitzen sind Schlüsselkomponenten in Experimenten, die auf gepulsten Elektronenstrahlen und Rastersonden basieren. Trotz dieser breiten Anwendung ist bisher noch kein vollständiges physikalisches Verständnis des komplexen Verhaltens von Oberflächenplasmonen etabliert. Diese Arbeit bietet detaillierte Beiträge zum Verständnis von Oberflächenplasmonen in metallischen Nanospitzen anhand von drei Experimenten. Im Genauen analysieren wir die Ausbreitung von OP entlang des Spitzenschafts und das Verhalten bei Annäherung ans Spitzenende mithilfe von Elektronenenergieverlust-Spektroskopie (EELS). EELS erlaubt die spektral und räumlich aufgelöste Messung von OP. Wir messen charakteristische, stehende Wellenmuster und nutzen ein semi-analytisches Modell zur Beschreibung der Ausbreitung von OP. Dadurch können wir zeigen, dass die Plasmonen am Spitzenende mit nahezu 100% Effizienz reflektiert werden. In einem anschließenden Experiment verwenden wir die Nahfeldverstärkung von OP um nichtlineare Elektronenemission von Goldspitzen zu untersuchen. Plasmonen werden entweder durch direkte Beleuchtung des Spitzenendes oder mittels Gitterkopplern angeregt, die einige zehn Mikrometer vom Spitzenende in die Oberfläche graviert sind. Wir demonstrieren eine effiziente Elektronenquelle basierend auf Plasmonen, die am Gitter angeregt werden. Dazu werden die Spitzen in einen Feldemitter eingebaut, der die Kontrolle über die aktiven Emissionsorte entlang der Spitzenstruktur erlaubt. Das letzte Experiment untersucht die Anregung von Photoelektronen in der (Sub)-Nanometer breiten Lücke zwischen einer Goldspitze und einer flachen Metalloberfläche. Zu diesem Zweck wird die experimentell herausfordernde Kombination eines gepulsten Femtosekundenlasers mit einem Rastertunnelmikroskop realisiert. Basierend auf einem eindimensionalen Transportmodell, wird gezeigt, dass die Elektronen in der Spitze Energie vom verstärkten Nahfeld in der Lücke zwischen Spitze und Probe absorbieren. Dies führt zu einem Nichtgleichgewicht der Elektronenpopulation: Elektronen besetzen hochenergetische Zustände und transferieren in die Probe. Wir nutzen die Lokalisierung des Photoelektronenstroms für einen Bildgebungsmodus mit Nanometer-Genauigkeit.The exploration of light-matter interaction has inspired some of the most essential theories and applications in fundamental science and technology. Cutting-edge research, such as ultrafast time-resolved and super-resolution experiments, relies on the in-depth knowledge of the interaction of photons and electrons. In these research fields, the controlled guiding, concentration, and conversion of electromagnetic energy are the central requirements of any technological advance. This thesis explores the remarkable properties of nanotips featuring waveguiding, field enhancement, and energy localization of electromagnetic surface waves which arise from collective electron oscillations – called surface plasmons (SPs). Nanotips are key components in ultrafast time-resolved electron-beam and scanning probe techniques. However, a complete physical picture of the complex SP evolution is not yet established. Here, we provide detailed contributions to the understanding of surface plasmons in metal nanotips studied in three experiments. In particular, we analyze the SP mode propagation along the tip shaft and its behavior when approaching the tip end by means of electron energy loss spectroscopy (EELS). EELS allows for spatially and spectrally resolved SP measurements. We find characteristic standing wave patterns in the SP maps and implement a semianalytical model that identifies SP back-reflection from the apex as the main reason for the observed standing waves. Our analysis reveals a reflection efficiency of nearly 100% for sufficiently small opening angles. In a subsequent experiment, we exploit the near-field enhancement of SPs to investigate nonlinear photoelectron emission from gold tips. The SP modes are excited via direct apex illumination or via grating couplers milled into the shaft several tens of micrometers away from the tip end. We demonstrate efficient remote multiphoton photoemission driven by grating-coupled plasmons by inserting the tips into a field emitter assembly enabling the control of the active emission sites along the tip structure. The final experiment explores the excitation of photoelectrons in a sub-nanometer gap between a gold tip and a flat metal substrate. For this purpose, the challenging combination of scanning tunneling microscopy with pulsed femtosecond-laser excitation is realized. Based on a one-dimensional transport model, electrons in the tip are found to absorb energy from the enhanced SP near-field in the gap. This results in a non-equilibrium charge distribution with electrons populating high-energy states and transferring to the sample. We use the locality of the photocurrent for a sophisticated imaging mode with nanometer precision