N2O decomposition on spinel catalysts.

Od kiedy odkryto negatywny wpływ podtlenku azotu na środowisko, zaczęto szukać sposobów na rozkład tego gazu oraz zmniejszenie jego emisji do atmosfery. Stwierdzono, że skuteczną metodą redukcji jest rozkład katalityczny. Optymalny materiał katalityczny to taki, który wykazuje dużą aktywność w niskiej temperaturze. Wśród aktywnych katalizatorów możemy wymienić między innymi spinel kobaltowy Co3O4. Celem badań było sprawdzenie wpływu domieszkowania spinelu kobaltowego borem oraz litem na aktywność katalityczną w reakcji niskotemperaturowego rozkładu N2O. Syntezy przeprowadzono poprzez strącenie prekursora (CoCO3), a następnie impregnację kwasem borowym lub węglanem litu prekursora lub spinelu otrzymanego przez kalcynację węglanu kobaltu w temperaturze 700oC przez 3 godziny. Otrzymane materiały scharakteryzowano pod względem strukturalnym (XRD, RS) jak i powierzchniowym (BET).Wykonano również testy katalityczne rozkładu N2O. Stwierdzono negatywny wpływ domieszkowania borem na rozkład podtlenku azotu oraz pozytywny przy dotowaniu litem: T50% = 416oC; T90% = 476oC (dla Li 10P), co daje przesunięcie temperatury rozkładu równe ΔT50% = 75oC, ΔT90% = 125oC w odniesieniu do czystego katalizatora kobaltowego. Dla preparatu B 10S wartość T50% wynosiła 804oC, a ΔT50% = 315oC. Stwierdzono, że para redoksowa Co3+/Co4+, powstająca przy domieszkowaniu litem, ułatwia rekombinację powierzchniowych form tlenowych, co skutkuje obniżeniem temperatury procesu rozkładu podtlenku azotu. Natomiast para Co2+/Co3+, powstająca przy domieszkowaniu borem, sprzyja dysocjacji N2O lecz utrudnia rekombinację w efekcie podnosząc temperaturę reakcji.Since when discovered negative impact nitrous oxide on the environment, they began to look for ways to decomposition of this gas and to reduce its emissions to the atmosphere. It has been found that an effective method of reduction is catalytic decomposition. Optimal catalytic material is one which exhibits a high activity at a low temperature. Among the active catalysts we can be mentioned, inter alia, cobalt spinel Co3O4. The aim of the study was to examine the effect of doping cobalt spinel with boron and lithium on the catalytic activity in the reaction low temperature N2O decomposition. Synthesis was carried out by precipitation of the precursor (CoCO3), and then impregnated with boric acid or lithium carbonate precursor or a spinel obtained by calcination of cobalt carbonate at 700 ° C for 3 hours. Obtained materials were characterized in terms of structural (XRD, RS) and the surface (BET). Tests was also catalytic decomposition of N2O. Found a negative effect of boron doping on the decomposition of nitrous oxide and a positive when doped with lithium: T50% = 416oC; T90% = 476oC (for Li 10P), which gives an offset equal to the decomposition temperature ΔT50% = 75 ° C, ΔT90% = 125 ° C with regard to the pure cobalt catalyst. For formulation B 10S T50% value amounted to 804oC, and ΔT50% = 315oC. It was found that redox pair Co3 + / Co4 +, formed when doped with lithium, facilitates recombination surface oxygen species, thereby lowering the process temperature decomposition of nitrous oxide. In contrast, pair Co2 + / Co3 +, formed when doped with boron, promotes the dissociation of N2O, but hinders the recombination, thereby increasing the temperature of the reaction