Bi-functional metal oxide catalysts obtained from hydrotalcite-like materials for selective oxidation of ammonia

W celu zmniejszenia emisji amoniaku do atmosfery, prowadzone są badania mające na celu opracowanie skutecznych i efektywnych metod, pozwalających na ograniczenie jego emisji. Wśród metod zaproponowanych do tego celu największe nadzieje wiąże się obecnie z selektywnym katalitycznym utlenianiem amoniaku do azotu i pary wodnej (SCO): 4NH3 + 3O2 = 2N2 +6H2O Jako katalizatory procesu SCO zastosowano katalizatory tlenkowe pochodzenia hydrotalkitowego MgAl, CuMgAl oraz FeMgAl dotowane metalami szlachetnymi (Pd, Pt, Rh). Prekursory hydrotalkitowe otrzymano metodą współstrącania z wodnych roztworów odpowiednich azotanów. Syntezę przeprowadzono w temperaturze 60oC oraz pH = 10 +/- 0.2. Materiały hydrotalkitowe kalcynowano (600oC, 12 h). Uzyskane mieszane tlenki metali impregnowano odpowiednio 0.2 i 0.4% roztworem soli metali szlachetnych (Pd, Pt, Rh). Uzyskane katalizatory ponownie kalcynowano w 500oC przez 3 h. Otrzymane materiały poddano szczegółowej charakterystyce fizykochemicznej. Próbki zostały przebadane w procesie SCO oraz w procesie selektywnej katalitycznej redukcji (DeNOx). Uzyskane mieszane tlenki pochodzenia hydrotalkitowego dotowane metalami szlachetnymi są bardzo interesującym układem katalitycznym dla procesu selektywnego utleniania amoniaku. Dodatek metali szlachetnych (Pd, Pt, Rh) powoduje wzrost ich aktywności oraz selektywności w reakcji SCO do azotu i pary wodnej. Dodatkowo wykazano, że proces SCO na katalizatorach przebiega według mechanizmu iSCR.In order to reduce ammonia emissions to the atmosphere the studies focused on developenemt active and selective catalytic systems were performed. The the most promissing method for the eliminantion of ammonia from flue gases seems to be its selective catalytic oxidation to nitrogen and water vapor (SCO): 4NH3 + 3O2 = 2N2 + 6H2OMgAl, CuMgAl and FeMgAl hydrotalcite-like materials were used as precursors of the catalysts for SCO process. Morover, the obtained mixed oxide systems were modifed with noble metals (Pd, Pt, Rh). The hydrotalcite-like precursors were obtained by coprecipitation method using aqueous solutions of the corresponding nitrates. The synthesis was performed at 60°C and pH = 10 +/- 0.2. Obtained materials were calcined (600°C, 12 h) and then impregnated with 0.2 and 0.4% acetylacetonate solution of the noble metals (Pd, Pt, Rh). Obtained catalysts were calcined at 500 °C for 3 h. Derived materials were subjected to detailed physicochemical characteristics. The samples were tested as catalysts for the SCO process as well as in the process of the selective catalytic reduction of NOx with ammonia (DeNOx). Mixed metal oxides obtained from hydrotalcite-like materials and additionally modifed with noble metals have been found to be very interesting system for the SCO process. It was clearly shown that depostion of noble metals (Pd, Pt, Rh) resulted in an increase of their activity and selectivity in SCO reaction. Moreover, it was shown, that the SCO process over hydrotalcite-derived catalysts procceds according to the iSCR mechanism