Etude théorique des propriétés vibrationnelles de nanostructures carbonées planes et de défauts ponctuels dans les nanotubes de carbone

The purpose of this thesis is to present a study of vibrational properties of plane carbon systems and of defects in carbon nanotubes. The method we use is based on the search for peaks in the local vibrational density of states (VDOS) with, as a final goal, their assignations to some particular features of the system (defects or edges). The VDOS are then calculated on some characteristic atomical sites by means of the recursion method in an harmonic formalism of the small amplitude oscillation theory. Firstly, a simple Born - von Kármán model fitted on the force constants of the perfect graphite is used in order to study nanotubes with or without defects. Our method is then made more consistent by using a semi-empirical atomical potential (REBO2) to directly calculate the force constants for each system after optimisation. Besides the characterization of several point defects likely to be found in tubes, we show the capability of REBO2 to predict coherent phonon modes in nanoribbons and nanotubes. Stone-Wales defect, vacancy, bivacancy, a pentagonal-heptagonal intermolecular junction, a capped nanotube, an isotopic defect and haeckelite structures are investigated in our framework.L’objet de cette thèse est de présenter une étude des propriétés vibrationnelles de systèmes carbonés plans et de défauts dans les nanotubes de carbone. La méthode que nous utilisons est basée sur la recherche de singularités dans les densités locales d’états vibrationnels (VDOS), le but étant de parvenir à les assigner à des particularités du système (défauts ou bords). Pour ce faire, les VDOS sont calculées sur certains sites atomiques caractéristiques en utilisant la méthode de récursion dans le formalisme harmonique de la théorie des petites oscillations. Dans un premier temps, un modèle simple de Born - von Kármán, ajusté sur les constantes de force du graphite parfait, est utilisé pour étudier les nanotubes avec et sans défauts. Notre méthode est ensuite rendue plus consistante par l’emploi d’un potentiel atomique semi-empirique (REBO2) permettant de calculer directement les constantes de force de chaque système après optimisation structurelle. En plus de la caractérisation de plusieurs défauts ponctuels susceptibles de se trouver dans les tubes, nous montrons l’aptitude de REBO2 à prédire des modes de phonons cohérents dans les nanorubans et les nanotubes parfaits. Le défaut de Stone-Wales, la lacune, la bilacune, le défaut pentagone-heptagone d’une jonction intermoléculaire, un nanotube fermé par un demi-fullerène, un défaut isotopique et les structures haeckelites sont tous étudiés dans notre travail avec l’un et/ou l’autre modèle de potentiels. Dissertation(DOCSC01 ) -- FUNDP, 200