Nanocomposites polyéthylène/argile destinés à des applications électriques : conception et relations structure-propriétés

Ce travail consiste à réaliser des nanocomposites PE/argile destinés à des applications diélectriques et à étudier les relations structure-propriétés de ces matériaux. La technique utilisée pour élaborer les nanocomposites en question, consiste à réaliser un mélange à l’état fondu en utilisant une extrudeuse à double vis co-rotative. Un mélange maître commercial LLDPE/O-MMT est dilué dans une matrice qui contient 80 % massique du polyéthylène basse densité (LDPE), et 20 % massique du polyéthylène haute densité (HDPE), avec et sans l'anhydride polyéthylène modifié (PE-MA) comme compatibilisant. La première phase de cette thèse consiste à analyser l'influence de nanoargile et de compatibilisant sur la structure et sur la réponse diélectrique des nanocomposites PE/argile. La microstructure de ces derniers a été caractérisée par la diffraction des rayons X aux grands angles (WAXD), et par le microscope électronique à balayage (MEB). Pour ce qui est des propriétés thermiques, elles ont été examinées par la calorimétrie différentielle à balayage (DSC). Quant à la réponse diélectrique du PE pur, elle a été comparée à ceux des nanocomposites PE/argile avec et sans compatibilisant, afin de comprendre l'effet de la qualité de dispersion sur la réponse diélectrique. Deux modes de relaxation ont été détectés. Le premier est relatif à une relaxation interfaciale, appelée également polarisation de Maxwell-Wagner-Sillars. Quant au second, il est associé à une relaxation dite dipolaire. Une relation entre le degré de dispersion et le taux de relaxation de Maxwell-Wagner-Sillars a été établie et discutée. Dans la deuxième phase de l’étude, les nanocomposites PE/argile ont été caractérisés par différentes techniques telles que la microscopie optique, AFM, TEM, TGA, DMTA et les mesures du claquage diélectrique. Une corrélation entre la structure et la rigidité diélectrique a été discutée. Enfin, un modèle de simulation 3D, par la méthode des éléments finis, a été développé dans le but d'étudier l'effet de la dispersion des particules de nanoargile. Il a permis, également, d’analyser l’effet de la variation de la permittivité et du rayon des inclusions, sur la permittivité effective, sur la distribution du champ électrique, ainsi que sur la polarisation. Les résultats de la simulation ont été comparés avec les solutions théoriques obtenues à partir des modèles classiques