Kinetic electron excitation in atomic collision cascades

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der ionenbeschussinduzierten elektronischen Anregung von metallischen Festkörpern. Dazu werden erstmalig Metall- Isolator- Metall Schichtsysteme zur Detektion dieser elektronischen Anregung verwendet. In die Deckelektrode wird durch Ionenbeschuss kinetische Energie eingebracht. Dort wird die Energie durch den elektronischen Energieverlust der im Festkörper bewegten Teilchen zum Teil in eine Anregung des Elektronensystems des Festkörpers umgewandelt. Die elektronische Reibung des Projektils mit den Elektronen des Festkörpers und „electron promotion“ Prozesse sind die Hauptursache für diese Energieumwandlung. Die so entstandenen heißen Elektronen (und die dazugehörigen Löcher) im Festkörper können durch den dünnen Isolator tunneln und werden als Tunnelstrom in der darunter liegenden Elektrode detektiert. Es wird gezeigt, dass die MIM- Tunnelkontakte geeignete Detektoren für die ionenbeschussinduzierte elektronische Anregung sind. Die Verwendung von MIM- Schichtsystemen zur Detektion der elektronischen Anregung hat zwei wesentliche Vorteile: Zum einen müssen die angeregten Elektronen nicht mehr die Vakuumbarriere des Festkörpers, also die Austrittsarbeit, überwinden, um als Emissionsstrom detektiert zu werden. Die Austrittsarbeit bei Metallen liegt typischerweise zwischen 4 und 5 eV. Die hier verwendeten Aluminium/ Aluminiumoxid/ Silber- Schichtsysteme haben Barrierenhöhen von 2,4 eV auf der Aluminium- bzw. 3,3 eV auf der Silberseite. Es können aber auch andere Materialien gewählt werden. So betragen die Barrierenhöhen bei Tantal/Tantaloxid/Gold- Schichtsystemen 0.8-1 eV auf der Tantalseite und 1,8 eV auf der Goldseite, also deutlich niedriger als eine typische Austrittsarbeit bei Metallen. Der zweite Vorteil ist die Möglichkeit, an eines der beiden durch das Oxid getrennten Metallelektroden eine Bias- Spannung (Tunnelspannung) anzulegen und so die Fermi- Niveaus der beiden Metalle gezielt gegeneinander zu verschieben. Damit eröffnet sich eine Möglichkeit, die angeregten Elektronen spektroskopisch zu untersuchen. Dabei hat sich herausgestellt, dass der MIM Tunnelkontakt auch sensitiv auf die Löcher reagiert, die in der Deckelektrode am Platz der heißen Elektronen entstehen. Denn im Tunnelstrom ist als Funktion der Tunnelspannung ein Vorzeichenwechsel zu messen. Das ist durch die Tatsache zu erklären, dass die Energielücke im Oxid endlich ist und daher nicht nur Tunneln über das Leitungsband, sondern auch Tunneln über das Valenzband des Oxids betrachtet werden muss. Gemessen wird ein Nettostrom aus Elektronen, die über die Barriere tunneln und Löchern, die unter der Barriere tunneln. Der gemessene Tunnelstrom wird Null, wenn beide Ströme gleich groß sind, da sie entgegengesetzte Vorzeichen haben. Mit den Ergebnissen konnte eindeutig gezeigt werden, dass • die elektronische Anregung durch kinetische Prozesse erzeugt wird; • diese Anregung von der kinetischen Energie der auftreffenden Teilchen abhängt; • die Anregung vom Ladungszustand der Projektile abhängt. Die gemessene Tunnelausbeute wird mit zunehmender Primärenergie der Projektile größer, was durch eine stärkere elektronische Anregung des Festkörpers erklärt wird. Im Falle neutraler Projektile ist die elektronische Anregung geringer als für geladene. Der Absolutwert der Tunnelausbeute ist sowohl von der Schichtdicke der Silber- Deckelektrode als auch von deren Präparationsart abhängig. Messungen an verschiedenen MIM- Kontakten sind deshalb nur bedingt vergleichbar. Die große Stärke der MIM- Tunnelkontakte wird aber an vergleichenden Messungen deutlich, bei denen der Absolutwert keine große Rolle spielt, sondern nur relative Änderungen von Interesse sind. Mittelfristig sollen Unterschiede in der elektronischen Anregung bei Beschuss mit mono- und polyatomaren Projektilen (Clusterbeschuss) studiert werden. Solch vergleichende Messungen können und müssen dann an einem einzigen MIM- Kontakt durchgeführt werden. Da die dazu verwendeten Clusterquellen schnell zwischen den einzelnen Projektilen umgeschaltet werden können, ist das ohne weiteres möglich. Bei Clusterbeschuss von Festkörperoberflächen sind bereits nichtlineare Effekte in der Zerstäubungsausbeute beobachtet worden, dass heißt die Ausbeute für einen Cluster mit m Atomen ist sehr viel größer als m- Mal die Ausbeute des Monomers, der mit gleicher Geschwindigkeit auf die Oberfläche auftrifft. Ursache dafür ist der zeitliche und räumliche Überlapp der durch die verschiedenen Konstituenten ausgelösten Stoßkaskaden bei Clusterbeschuss. Bei atomarem Beschuss ist dies selbst bei höchsten Primärionenstromdichten nicht zu erreichen, jedes Ereignis läuft isoliert vom nächsten ab. Es soll untersucht werden, ob es solche Nichtlinearitäten unter Clusterbeschuss auch in Bezug auf die elektronische Anregung gibt. Die Tunnelausbeute ist dann die Observable, welche die elektronische Anregung charakterisiert.The present work is about the ion- beam induced electronic excitation of solid metals. For the detection of this electronic excitation metal- insulator- metal tunnel junctions (MIM) were used for the first time. Kinetic energy is transferred to the top electrode of the junction by bombarding it with energetic projectiles. This results in an excitation of the solid´s electronic system by "electronic stopping" of the moving particles inside the solid. The main reasons for the energy dissipation are the electronic friction of the projectile and recoils with the target electrons and "electron promotion" processes. Both processes lead to hot electrons inside the solid which can tunnel through the thin insulator of the junction and can be detected as a tunneling current in the subjacent base electrode. It is shown that these MIM- junctions are appropriate detectors for ion- beam induced eletronic excitation. This method has two advantages: Firstly, the excited electrons don´t have to overcome the vacuum barrier of the solid to be detected as an ion- beam induced emission current, like in kinetic electron excitation (KEE) experiments. This vacuum barrier is the work function of a metal and has a typical value between four and five electronvolts. The barrier heights of the Al/Al2O3/Ag tunnel junctions are 2,4 eV at the aluminum and 3,3 eV at the silver interface. These lower values open a way to investigate low energy electron excitation between the Fermi level and the vacuum level. The second advantage is the possibility to apply a bias voltage to one metal electrode, therefore shifting the Fermi levels of both metals against each other. This results in an energy dispersive element permitting electron spectroscopy of the excited electrons. It is shown that this method is also sensitive to holes and that one has to take into account the finite energy gap of the insulator. As a consequence a complete description of the tunneling process must involve tunneling via the conduction and the valence band of the insulator. The results show clearly that - the electronic excitation is created by kinetic processes, - this excitation depends on the kinetic energy of the projectile, - this excitation depends on the charge state of the projectile. The higher the primary energy of the projectile, the higher the tunneling yield, i. e. the tunneling current normalised to the primary current. In the case of neutral projectiles, the electronic excitation is lower than for singly positive charged ions