Experimentelle Entwicklung und Anwendung

Adsorptions- und Desorptionsprozesse sind wesentliche Schritte für Reaktionen von Gasen an Grenzflächen oder im Bulk von Flüssigkeiten, die aber längst nicht komplett verstanden sind Für schnelle Reaktionen mit gelösten Gasmolekülen kann der vorherige Phasentransfer der geschwindigkeitsbestimmende Schritt sein. Die experimentelle Untersuchung der Interaktion zwischen Gasen und Flüssigkeitsgrenzflächen stellt dabei eine besondere Herausforderung an den experimentellen Aufbau dar. Mit Atom- bzw. Molekülstrahlen (AMS) ist es möglich gleichzeitig Einblicke in die reaktiven Prozesse an der Grenzfläche und in deren Struktur zu erhalten, bedarf es anderer Messmethoden. Aufbauend auf den Arbeiten der Gruppe um Nathanson an einem Schwefelsäure-Wasser-Gemisch wurden AMS im Rahmen dieser Arbeit angewendet, um Effekte auf atomarer bzw. molekularer Ebene an einer binären Schwefelsäure-Wasser-Flüssigkeitsgrenzfläche, abhängig von der Temperatur und der Säurekonzentration systematisch zu untersuchen. Explizit untersucht wurden die Edelgase Helium, Neon, Argon, Krypton, Xenon und das Molekül Chlorwasserstoff (HCl) auf ihr Interaktionsverhalten mit der Schwefelsäuregrenzfläche im Konzentrationsbereich von etwa 50 bis 80 Gew.% und bei Temperaturen von 210 bis 240 K. Diese Streuexperimente, unter Verwendung von AMS, an fluiden Grenzflächen stellen eine ausgezeichnete Methode dar, Informationen über die Grenzflächendynamik zu erhalten. Man gewinnt Einblicke in Prozesse wie die Thermalisierung an der Grenzfläche, Lösungsvorgänge, Grenzflächenstruktur und Reaktionen in örtlicher und zeitlicher Auflösung. Mit einzelatomarer bzw. -molekularer Auflösung kann eine statistische Verteilung der Interaktionen gewonnen werden. Dabei ergeben sich z.B. durch winkelabhängige Messungen Informationen über die Grenzflächenzusammensetzung. Bei binären oder polynären Flüssigkeiten ist dies durch die Variation der Zusammensetzung möglich. Unter Verwendung von reaktiven Substanzen sind auch die Reaktionen im Bulk wie der Protonenaustausch oder die Solvatation auflösbar