Die Dynamik der Wechselwirkung ultrakurzer Laserpulse mit Festkörpern als Ursache von nanoskaliger Oberflächenmodifikation

This thesis addresses fundamental physical processes which take place at the surface region of a target during and after the interaction with ultra-short laser pulses. The general goal is to bring together different phenomena and discuss the non-equilibrium nature of the interaction of femtosecond laser pulses (tp < 100 fs) with various materials, in particular dielectrics and semiconductors. Different experiments, using various techniques, are designed to explore the basic mechanisms of laser ionization, defect creation, electron-lattice energetic transfer, charged particles desorption, optical breakdown, phase transformations and surface morphological changes. Such processes are shown to depend strongly on the laser intensity. Thus, they are analyzed for intensities over four orders of magnitude (10^11-10^14 W/cm2), around the surface optical breakdown (damage) threshold intensity. First, experimental studies using time-of-flight mass spectrometry indicate that non-resonant intense ultra-short laser pulses can efficiently ionize a dielectric (semiconducting) material leading to emission of electrons as well as charged particles, i.e. atomic ions and large clusters, and neutral particles. Under these irradiation conditions, the ionization processes can be at best described by multiphoton ionization and ionization at defects sites. The structural defects provide the means for an increased positive ion desorption rate. A multiple pulse incubation effect in the ion yield can be well related with the reduction of the multi-pulse damage threshold with increasing intensity. Following the initial electron excitation and emission, positive ions are released from the surface in a substantial amount with high ion velocities indicative of a localized microscopic electrostatic expulsion. With increasing intensity, the amount of ions gets larger and larger and their velocity distribution exhibits a bimodal structure. Also, in these conditions, negative ions are detected. The ion desorption can arise from a combination of a localized electrostatic repulsion (macroscopic Coulomb explosion) and a thermal ‘explosive’ mechanism. The later becomes more important with increasing intensity. The very fast energy input and particle emission result in a transient perturbation and deformation of the target lattice. Using pump-probe experiments the temporal evolution of lattice dynamics can be analyzed upon single-pulse excitation for many different target materials. This deformation is indicated to be a material characteristic. It is associated with the generation of transient defects in dielectrics or fast phase transitions in semiconductors and metals. Therefore, it could well give estimates of lifetime of transient defect states or electron-phonon relaxation times.At last the surface morphology after ablation is analyzed, with emphasis on the laser-induced surface periodic patterns (ripples). The patterns observed appear to be very different from the ‘classical’ ripples formed after long pulse ablation. They can have periods much smaller than the incident wavelength and are rather insensitive to the variation of the laser wavelength and angle of incidence. We show that control factors are laser beam polarization and the irradiation dose. Additionally, the patterns exhibit features pointing toward a chaotic origin. Their possible formation mechanism is likely linked with the non-equilibrium nature of the interaction.Diese Dissertation befasst sich mit den grundlegenden physikalischen Prozessen, die im Oberflächenbereich eines Materials während und nach der Wechselwirkung mit ultra-kurzen Laser Pulsen stattfinden. Es ist das wesentliche Ziel der Arbeit unterschiedliche Phänomene zu vereinen und zu zeigen, dass die Wechselwirkung von Femtosekunden-Laserpulsen (tp < 100 fs) mit unterschiedlichen Materialien, insbesondere Dielektrika und Halbleiter, fern vom thermischen Gleichgewicht stattfindet. Verschiedene Experimente, die unterschiedliche Techniken nutzen, werden entwickelt um die grundlegenden Mechanismen für Laserionisation, Defekterzeugung, Elektron-Gitter Energieaustausch, die Desorption von geladenen Teilchen, den optischen Durchbruch, Phasen-Transformationen und Änderungen der Oberflächenmorphologie zu untersuchen. Es wird gezeigt, dass solche Prozesse sehr stark von der Laserintensität abhängen. Daher werden sie in einem Intensitätsbereich von vier Größenordnungen (10^11-10^14 W/cm2) um die Schwelle für den optischen Durchbruch an der Oberfläche (Zerstörungsschwelle) studiert. Experimente mit Flugzeit-Massenspektrometrie zeigen, dass nichtresonante, intensive ultra-kurze Laserpulse ein Dielektrikum (Halbleiter) sehr effizient ionisieren können. Neben Elektronen werden auch schwere geladene Teilchen emittiert, d.h. atomare Ionen und große Clusterionen, sowie Neutralteilchen. Der Ionisationsprozess kann hier am besten beschrieben werden als Mehrphotonen-Ionisation und Ionisation von Defekten. Strukturdefekte bewerken eine erhöhte Desorption von positiven Ionen. Daher gibt es einen Effekt der Multi-Puls Inkubation für die Ionenausbeute, der auf einer Reduzierung der Zerstörungsschwelle beruht und stark von der Intensität abhängt. Als Folge der Anregung und Emission von Elektronen verlassen positive Ionen in beträchtlicher Zahl mit hoher Geschwindigkeit der Oberfläche. Dies deutet auf eine lokale mikroskopische elektrostatische Abstoßung hin. Mit zunehmender Intensität wächst die Zahl der Ionen stark an, und ihre Geschwindigkeits-Verteilung entwickelt eine bimodale Struktur. Jetzt können auch negative Ionen nachgewiesen werden. Die Ionen-Desorption kann hier auf einer Kombination von einer lokalen elektrostatischen Abstoßung (Coulomb Explosion) und einem thermischen Explosions-Mechanismus beruhen. Dieser wird mit wachsender Intensität zunehmend wichtiger. Da der Energie-Eintrag und die Teilchen-Emission sehr schnell erfolgen, entsteht eine transiente Störung und Deformation des Gitters der Probe. Mit Pump-Probe Experimenten kann die zeitliche Entwicklung der Gitterdynamik nach Einzelpuls-Anregung für viele unterschiedliche Materialien untersucht werden. Die Gitterdeformation ist offensichtlich Material-spezifisch. Sie ist verknüpft mit der Erzeugung von transienten Defekten in Dielektrika oder schnellen Phasenübergängen in Halbleitern und Metallen. Daher können solche Experimente eine gute Abschätzung liefern für die Lebensdauer von transienten Defektzuständen oder für Elektron-Phonon-Relaxationszeiten. Schließlich wird die Oberflächenmorphologie der Probe nach der Ablation studiert, insbesondere werden Laser-Induzierte Periodische Strukturen (Ripples) beobachtet, die offensichtlich sehr verschieden sind von ‚klassischen’ Ripples nach der Ablation mit langen Pulsen. Ihre Periodizität ist viel kleiner als die einfallende Wellenlänge, und es wird kein großer Einfluss von Wellenlänge und Einfallswinkel beobachtet. Wir zeigen, dass eher Laserpolarisation und Bestrahlungsdosis wichtig sind. Außerdem zeigen die Muster Eigenschaften, die auf eine Selbstorganisation hindeuten