Ultrafast electron dynamics and decoherence in metallic nanostructures

La dynamique électronique ultrarapide dans des films métalliques minces a été étudiée numériquement en utilisant à la fois un modèle semi-classique (de Vlasov-Poisson) et un modèle quantique basé sur l'équation de Wigner. Pour de grandes énergies d'excitation, la dynamique quantique et la dynamique classique sont pratiquement identiques. En revanche, pour des plus basses énergies les cas classique et quantique divergent à partir d'un certain seuil, qui est de l’ordre de l'énergie du plasmon. Cet effet marque une transition classique – quantique, qui pourrait être observée dans les expériences de type pompe-sonde sur des films métalliques minces. A des échelles de temps plus longues, les électrons interagissent de façon incohérente avec les ions du réseau. Un temps de relaxation classique et un temps de décohérence quantique ont été mis en évidence à l’issue des résultats des simulations. Ces échelles de temps sont en bon accord avec les estimations phénoménologiques basées sur le modèle à deux températures, et reproduisent correctement les principales caractéristiques observées lors d'expériences sur des petits agrégats de sodium.The ultrafast electron dynamics in thin metal films was studied numerically using both a semiclassical model (Vlasov-Poisson) and a fully quantum approach based on the Wigner equation. For large excitation energies, the quantum and classical dynamics are virtually identical, whereas they diverge below a certain threshold, roughly equal to the plasmon energy. This is a clear signature of a quantum-mechanical effect, which should be observable in standard pump-probe experiments on thin metal films. For longer timescales, the electron dynamics becomes dissipative, as the electrons exchange energy incoherently with the ion lattice. A classical relaxation time and a quantum decoherence time were shown to emerge naturally from the simulations. These time scales are in good agreement with phenomenological estimates based on the two-temperature model, and correctly reproduce the main features observed in experiments on small sodium clusters