Solubilité de CO2 dans les saumures des bassins sédimentaires : application au stockage de CO2 (gaz à effet de serre)

La combustion des énergies fossiles entraîne des rejets de CO2, gaz à effet de serre, avoisinant les 20 milliards de tonnes par an, conduisant inexorablement à une augmentation de concentration dans l’atmosphère contribuant au réchauffement climatique observé depuis un siècle. Une des solutions étudiée aujourd'hui consiste à injecter le CO2 produit dans des formations perméables du sous-sol. La conduite du procédé et la quantité finale de CO2 piégé dans les aquifères salés profonds dépendent de la connaissance de la solubilité du gaz acide dans les saumures naturelles aux conditions de température et pression in-situ. La solubilité des gaz acides dans les solutions aqueuses apporte une complexité nouvelle, du fait qu’ils se comportent comme des électrolytes en milieux aqueux. Un modèle thermodynamique de solubilité du CO2 dans les solutions salées aux conditions régnant dans l’aquifère est présenté. La phase vapeur est décrite par une équation d’état cubique. La phase aqueuse est décrite par des constantes apparentes de dissolution et de dissociation du CO2 calibrées à partir des données de la littérature. Ce modèle est validé par les mesures du BGS (exemple de l’aquifère d’Utsira, séquestration de CO2 venant du gisement de Sleipner en Mer du Nord). Les résultats de cette étude ont permis de calculer l’impact d’une injection de CO2 sur la solubilité de la calcite par acidification des eaux de formation. Les conséquences en termes de capacité de séquestration des aquifères sont évaluées, via des hypothèses simplificatrices. Large scale combustion of fossil energy leads today to a production of 20 billions tons of CO2 annually. This increases continuously the CO2 concentration in the atmosphere responsible of the observed climatic increase of the temperature since one century. One of the most acceptable solutions consists in the so called CO2 sequestration in natural geological formations. The control of the process and the final quantity of CO2 trapped in the deep saline aquifers depend on the knowledge of the solubility of acid gas in natural brines in the conditions of temperature and pressure in-situ. The solubility of acid gases in the aqueous solutions brings a new complexity, owing to the fact that they behave like electrolytes in aqueous mediums. A thermodynamic model of CO2 solubility is presented. The vapor phase is described by a cubic equation of state. The aqueous phase is described by apparent constants of CO2 dissolution and dissociation, adjusted on literature data. This model is validated by measurements of the BGS (CO2 sequestration at Sleipner, North Sea). The results of this study made it possible to calculate the impact of a CO2 injection on the solubility of calcite by acidification of formation water. The consequences in terms of CO2 storage capacity of deep saline aquifers are estimated