Dynamique Femtoseconde de Nanostructures Métalliques

Au cours de ce travail de thèse, nous nous somme intéressés à l'étude des propriétés linéaires et non-linéaire de la réponse optique de nanostructures des métaux nobles (principalement l'or). Tout d'abord, nous avons utilisé le formalisme de la TDLDA (Time Dependant Local Density Approximation) pour étudier la réponse optique des agrégats de métaux nobles (or et argent) en fonction de leur taille et de l’environnement. Ensuite, nous nous sommes focalisés sur l'étude de la dynamique ultrarapide de la transmission exaltée des cristaux polaritoniques d'or -des réseaux de trous sub-longueur d'onde creusés dans des films d'or-. Ce thème, qui constitue l'essentiel de cette thèse à été abordé tant du point de vue expérimental que théorique. En analysant les spectres calculés de transmission, de réflexion et d' absorption de nos échantillons nous avons pu confirmer que l'exaltation de la transmission est due à un transfert d'énergie par effet tunnel via les plasmon-polaritons de surface excités à chacune des deux interfaces métal/diélectrique. Les spectres de transmission sont analysés dans les deux configurations : symétrique et asymétrique. Concernant la dynamique femtoseconde, nous avons discuté l’importance relative de l’élargissement et du décalage spectral des résonances de la transmission exaltée en fonction de leur position spectrale par rapport au seuil des transitions interbande de l'or. Nous avons aussi montré que les propriétés optiques non-linéaires de ces structures sont fortement exaltées dû au couplage de la lumière incidente avec les plasmons de surface. Nos résultats démontrent la possibilité de contrôler la transmission exaltée des cristaux polaritoniques à des échelles de temps de l'ordre de la picoseconde, ce qui ouvre la voie à la réalisation d'une variété de composants optiques non- linéaires tel que des commutateurs optiques ultrarapide à l'échelle nanométrique. During this thesis work, we have investigated the linear and non-linear properties of the optical response of noble metal nanostructures (especially gold). Firstly, we have used The TDLDA (Time Dependant Local Density Approximation) formalism to study the optical response of noble metal clusters (gold and silver) as function of their size and the environment. Then we have focused on the study of the ultrafast dynamics of the enhanced transmission of gold polaritonic crystals - gold films perforated with sub-wavelength hole arrays-. This topic, which constitutes the major aspect of this thesis has been investigated experimentally and theoretically. The analysis of the calculated transmission, reflection and absorption spectra of our samples showed that the enhancement of the transmission is due to tunneling through surface plasmon polaritons excited at each metal/dielectric interface. The transmission spectra have been analyzed in both symmetric and asymmetric configurations. Concerning the femetosecond dynamics, we have discussed the relative importance of the spectral broadening and shift of the enhanced transmission resonances depending on their spectral position with respect to the interband transition threshold of gold. We have also showed that the non-linear optical properties of the these structures are strongly enhanced due to the light coupling to surface plasmons. Our results demonstrate the possibility to control the enhanced transmission of polaritonic crystals on picosecond time scale opening the way for the realization of many optical non-linear devices such as ultrafast nanoscaled optical switches