Development of Au/TiO2/SiO2 photocatalysts and their application as self-cleaning and depolluting coatings for building materials

Actualmente, la contaminación del aire es uno de los principales problemas del mundo, por lo que hay un creciente interés en el desarrollo de tecnologías para su mitigación. El dióxido de titanio es un sólido con actividad fotocatalítica que ha mostrado tener capacidad para dotar a los materiales de construcción de propiedades autolimpiantes y descontaminantes. Sin embargo, la efectividad del TiO2 se encuentra limitada bajo iluminación solar debido a su absorción restringida al rango ultravioleta, por lo que resulta imprescindible, para estos fines, modificar los fotocatalizadores de TiO2 para aprovechar más eficientemente la luz solar. Esta Tesis Doctoral se centra en el desarrollo y estudio de fotocatalizadores de Au/TiO2/SiO2 diseñados para ser aplicados en materiales de construcción. El oro mejora la fotoactividad del TiO2 y la matriz de SiO2 promueve la adhesión del TiO2 al sustrato. En particular, se han estudiado diferentes parámetros para optimizar la actividad de estos fotocatalizadores, siendo los más relevantes: (1) el método de incorporación de las nanopartículas de oro (AuNPs), (2) su tamaño y su relación respecto al TiO2, (3) el tamaño y estructura de las partículas de TiO2 y la relación TiO2/SiO2, y (4) la combinación de las AuNPs con TiO2 dopado con nitrógeno. Se ha llevado a cabo una caracterización en detalle de los materiales desarrollados con objeto de correlacionar sus propiedades químicas, texturales y estructurales con su actividad fo tocatalítica. Las metodologías desarrolladas en esta Tesis Doctoral permiten la aplicación de los soles de Au/TiO2/SiO2 en materiales de construcción, penetrando el sol en el sustrato y produciendo recubrimiento fotocatalíticos firmemente adheridos. La fotoactividad del recubrimiento origina materiales de construcción con propiedades autolimpiantes y descontaminantes que son considerablemente mejoradas cuando se integran las AuNPs en los recubrimientos.Air pollution is one of the major problems of the current world, thus, there is an increasing focus on the development of technologies for its mitigation. TiO2 is a photocatalyst that has demonstrated to have the capacity of promote self-cleaning and de-polluting properties on building materials. However, the TiO2 performance is limited in outdoor conditions due to its exclusive UV absorption and modified-TiO2 photocatalysts are necessary to take advantage of the sunlight. In this Doctoral Thesis Au/TiO2/SiO2 photocatalysts specifically designed to be applied on building materials for producing self-cleaning and depolluting properties have been synthetized. Gold improves the TiO2 photoactivity and the SiO2 matrix promotes the adhesion of TiO2 to the substrate. In particular, different parameters have been studied in order to optimize these photocatalysts, the most relevant being: (1) the method of incorporation of the gold nanoparticles (AuNPs), (2) their size and loading, (3) the type of TiO2 particles and their loading, and (4) the combination of AuNPs and nitrogen doping of TiO2. An in-depth characterization of the developed photocatalysts has been carried out in order to correlate their chemical, textural and structural properties with their photocatalytic performance. This strategy allows the application of the Au/TiO2/SiO2 sols on building materials by common methods, penetrating the sols in the substrates and producing well-adhered photocatalytic coatings. The photoactivity of the coatings results in obtaining building materials with self-cleaning and depolluting properties, which are considerably enhanced when AuNPs are present in the coating