Development of new lightweight polymer composite materials based on modified hollow microspheres

Ces dernières années l’intérêt pour l'utilisation de microsphères creuses de verre comme charges pour polymères a considérablement grandi en raison de leur basse densité, leur haute résistance et leur faible conductivité thermique. Les composites résultants sont largement utilisés dans des applications marines et aérospatiales mais également dans l’industrie automobile. Cependant, les composites présentent des lacunes mécaniques notables comme une élongation à la rupture drastiquement réduite et une diminution de la limite élastique. Ces limites sont directement liées aux propriétés des interfaces entre les microsphères et la matrice. L’objectif de l’étude est de mesurer les gains possibles apportés par une modification de ces interfaces et d’approfondir la compréhension des phénomènes mécaniques gouvernant les interfaces sphères-matrice.Des matériaux d'étude constitués d'une matrice à base de polypropylène (utilisée dans l'industrie automobile) et des microsphères modifiées (modifications chimiques soit par silanisation, soit par greffage de chaînes copolymères éthylène glycol-diméthacrylate) sont mis en œuvre par extrusion/compoundage et injection. Une caractérisation expérimentale des composites et de ses différentes phases a été effectuée et des analyses de la distribution spatiale des microsphères dans la matrice ont été faites par traitement d'images tomographiques. Des tests mécaniques ont été effectués pour mesurer les propriétés des composites et les modifications cristallines du polymère ont été mis en lumière.En parallèle, une approche multi-échelle, basée sur des simulations numériques par FFT (Amitex), permettant de déduire le comportement mécanique homogène du composite à partir de sa microstructure, a été mise en place. L’utilisation de voxels composites a été investiguée sur ce type de microstructure : la résolution requise pour obtenir une réponse convergée est largement diminuée.In recent years the interest in the use of hollow glass microspheres as polymer fillers has increased considerably due to their low density, high resistance and low thermal conductivity. The resulting composites are widely used in marine and aerospace applications but also in the automotive industry. However, composites have significant mechanical deficiencies such as drastically reduced fracture elongation and reduced yield strength. These limits are directly related to the properties of the interfaces between the microspheres and the matrix. The aim of the study is to measure the possible gains from modifying these interfaces and to deepen the understanding of the mechanical phenomena occur on the spheres-matrix interfaces.Study materials consisting of a polypropylene matrix (used in the automotive industry) and modified microspheres (chemically modified either by silanisation or by grafting copolymer chains ethylene glycol-dimethoacrylate) are produced by extrusion/compounding and injection. Fine experimental characterization of the composites and its various phases was carried out and analyses of the spatial distribution of the microspheres in the matrix were carried out by tomographic image processing. Mechanical tests were carried out to measure the properties of the composites and the crystalline modifications of the polymer brought to light.In parallel, a multiscale approach, based on numerical simulations by FFT (Amitex), allowing to deduce the homogeneous mechanical behaviour of the composite from its microstructure, was implemented. The use of composite voxels has been investigated on this type of microstructure: the resolution required to obtain a converged response is greatly reduced