Carboneous materials elaboration by eutecticothermal carbonization

Ces travaux de thèse portent sur l’application des concepts de la chimie verte à la préparation de matériaux carbonés. En effet, ces derniers sont largement utilisés dans divers domaines et les préoccupations environnementales actuelles engendrent un intérêt croissant pour les carbones durables.Ainsi, il a été choisi d’appliquer les paramètres des synthèses dites hydrothermales, largement étudiées jusqu’alors pour la préparation de matériaux (carbonés ou non), à un nouveau type de composés : les eutectiques profonds. Ces derniers sont préparés à partir d’un mélange de fructose et de chlorure de choline. Une synthèse dite « carbonisation eutecticothermale » a ainsi été mise au point et permet notamment l’emploie de ces précurseurs non toxiques et renouvelables, tout en s’affranchissant de l’utilisation d’un solvant. Bien que les matériaux ainsi obtenus présentent des caractéristiques similaires à leurs cousins hydrothermaux le caractère supramoléculaire des eutectiques engendre des différences morphologiques. De plus, des quantités d’azote non négligeables (4,82 % pour les polymères et 0,62 % pour les carbones traités thermiquement) sont incorporées dans ces solides via l’un des constituants du mélange eutectique : la choline. En effet, une étude mécanistique a mise en avant l’impact prépondérant de cette dernière, suivant ses proportions dans le mélange initial, sur les réactions de déshydratation/polycondensation à l’origine de la formation des matériaux. Ainsi, c’est pour des mélanges comportant entre 50 et 80 % de fructose que cet impact est le plus marqué. Enfin, il est à noter que les matériaux ainsi formés ont été testés en catalyse acide et adsorption de CO2 et montrent de bons résultats.This thesis works deal with the applications of green chemistry concepts for carboneous material preparation. Indeed, carboneous materials are used in many domains and the current environmental concerns engender a growing interest for sustainable carbons.So, we chose to apply the parameters of hydrothermal synthesis (which are widely used for materials preparations) for new types of compounds: the deep eutectic solvents. They are made from a mixture of fructose and choline chloride. This new synthesis is named “eutecticothermal carbonization”. This kind of synthesis allows using non toxic and sustainable precursors and avoids solvent using. The so obtained materials are the same characteristics as hydrothermal ones but the supramolecular network of the eutectic engenders morphological differences. Furthermore some non-negligible nitrogen quantities (4.82 w% for polymers and 0.62 w% for carbons) are incorporated in these solids by choline encapsulation. Indeed a mechanical study shows the important effect of this one, according to its proportions in the initial mixture, on the dehydratation/polycondensation reaction taking place during the materials formation. So it is for the mixtures containing between 50 and 80 w% of fructose that this effect is increase. Finally, theses materials shows good results in acid catalysis and CO2 adsorption applications