Dynamics of Laser-excited Noble Gas Clusters

The laser-matter interaction is a topic of current research. In this context, the interaction of intensive laser radiation with atomic clusters is of special interest. Du to the small cluster size, the laser field can penetrate the whole cluster volume, which leads to a high absorption of energy in the cluster. As a result, plasmas with high density and high temperature are produced. In the early phase of the laser-cluster interaction, free electrons are initially created in the cluster due to tunnel ionization or photoionization. Via collisions of these electrons with the cluster atoms, the ionization is increased and thus a dense nanoplasma is produced, which is heated by the laser. If free electrons leave the cluster during the laser-cluster interaction (outer ionization), a positive charge buildup is created. The associated charge repulsion finally can lead to the fragmentation of the cluster due to Coulomb explosion. Experimentally, interesting phenomena emerging from laser-excited clusters are observed, e.g., the creation of fast electrons, the production of highly charged ions, and X-ray emission. In this dissertation, the interaction of Gaussian laser pulses in the infrared regime with argon and xenon clusters is simulated by means of a nanoplasma model. Considering laser intensities in the non-relativistic regime, the relevant processes such as ionization, heating and expansion are theoretically described in this model with a set of coupled rate equations and hydrodynamic equations. One focus of the thesis is on the heating of the nanoplasma via inverse bremsstrahlung (IB), which is due to the absorption of laser photons in electron-ion collisions. In particular, the important question is investigated whether the consideration of the ionic structure – that means, the nuclear charge and the bound electrons – modifies the electron-ion collisions and thus the IB heating rate. Starting from a quantum statistical description, effective electron-ion potentials are used which account for both the screening due to the dense plasma and the inner ionic structure. Within the quantum mechanical first Born approximation, the consideration of the ionic structure leads to a drastic increase of the IB heating rate, in particular for high nuclear charges and low ionic charge states. However, for the parameters relevant in experiments, the applicability of the first Born approximation is questionable. Therefore, quantum mechanical calculations going beyond the first-order perturbation theory are performed. In addition, the IB heating rate is investigated with different classical methods. These are based either on transport cross sections for elastic electron-ion scattering or on classical simulations of inelastic scattering processes. Also within the classical approaches, the consideration of the ionic structure leads to an increase of the heating rate. However, this increase is shown to be only moderate. In a further part, the thesis focuses on the question how the dynamics of the laser-cluster interaction is influenced by the consideration of excited states. This is explored exemplarily for argon clusters excited by single or double laser pulses. The consideration of excitation processes in the nanoplasma leads to a decrease of the electron temperature and to an increase of the density of free electrons. Moreover, it is shown that the consideration of excitation processes results in an essential acceleration of the ionization dynamics. As a consequence, the mean ionic charge state in the plasma as well as the number of highly charged ions is significantly increased. For the population of ground states and excited states within an ionic charge state Z, collisional deexcitation processes play an important role. By means of an analytical relation between excitation and deexcitation cross sections, the rates for the respective processes in the presence of the laser field are calculated. The role of deexcitation processes is studied in detail, showing that the inclusion of these processes is essential for the correct theoretical description of the photon emission from laser-excited clusters. Based on these results, the photon yield is calculated for selected radiative transitions resulting from highly charged argon ions in the UV and X-ray regime.Ein wichtiges Gebiet physikalischer Forschung ist die Wechselwirkung intensiver Laserstrahlung mit Materie. Von besonderem Interesse ist dabei die Laseranregung atomarer Cluster. Aufgrund der geringen Systemgröße kann das Laserfeld in den gesamten Cluster eindringen, was zu einer sehr effektiven Einkopplung von Energie in den Cluster führt. Dadurch kommt es zur Bildung von Plasmen mit hoher Dichte und hoher Temperatur. In der frühen Phase der Laser-Cluster-Wechselwirkung werden zunächst durch Tunnel- oder Photoionisation erste freie Elektronen im Cluster erzeugt. Durch Stöße dieser Elektronen mit den Atomen kommt es zur Bildung eines dichten Nanoplasmas, welches durch den Laser aufgeheizt wird und dabei expandiert. Falls genug freie Elektronen den Cluster verlassen (äußere Ionisation), kommt es zur Coulombexplosion, d.h. zur Fragmentierung des Clusters aufgrund der Abstoßung durch den positiven Ladungsüberschuss. Experimentell werden infolge der Laseranregung atomarer Cluster interessante Phänomene beobachtet wie beispielsweise die Erzeugung schneller Elektronen, die Bildung hochgeladener Ionen und die Emission von Röntgenphotonen. In dieser Dissertation wird die Wechselwirkung Gaußscher Laserpulse im Infrarotbereich mit Argon- und Xenonclustern mithilfe eines Nanoplasmamodells simuliert. Grundlage dieses Modells ist ein System gekoppelter Ratengleichungen und hydrodynamischer Gleichungen, mit deren Hilfe die relevanten Prozesse wie Ionisation, Heizung und Expansion theoretisch beschrieben werden. Dabei werden Laserintensitäten im nicht-relativistischen Bereich betrachtet. Einen Schwerpunkt der Arbeit bildet die Heizung des Nanoplasmas durch inverse Bremsstrahlung (IB), d.h. durch die Absorption von Laserphotonen in Elektron-Ion-Stößen. Es wird insbesondere die wichtige Frage untersucht, inwiefern die Berücksichtigung der inneren Struktur der Ionen im Plasma – d.h. ihrer Kernladung und der noch gebundenen Elektronen – die Elektron-Ion-Stöße und somit die IB-Heizrate modifiziert. Ausgehend von einer quantenstatistischen Beschreibung werden dazu effektive Elektron-Ion-Potentiale verwendet, die sowohl die Abschirmung durch das dichte Plasma als auch die innere Struktur der Ionen berücksichtigen. Im Rahmen der quantenmechanischen ersten Bornschen Näherung zeigt sich, dass die Einbeziehung der inneren Struktur der Ionen vor allem im Fall hoher Kernladungen und niedriger Ionenladungen zu einer drastischen Erhöhung der IB-Heizrate führt. Für die experimentell relevanten Bedingungen ist die Anwendbarkeit der ersten Bornschen Näherung allerdings fraglich. Daher werden quantenmechanische Rechnungen durchgeführt, die über diese Näherung hinausgehen. Außerdem wird die IB-Heizrate mithilfe unterschiedlicher klassischer Ansätze untersucht. Diese basieren entweder auf Transportquerschnitten für elastische Elektron-Ion-Streuung oder auf klassischen Simulationen inelastischer Streuprozesse. Es zeigt sich, dass auch im Rahmen der klassischen Theorie die Berücksichtigung der Ionen-Struktur zu einer – wenn auch schwächer ausfallenden – Erhöhung der IB-Heizrate führt. Ein weiterer Schwerpunkt der Arbeit liegt auf der Untersuchung der Frage, inwiefern die Berücksichtigung angeregter Zustände die Dynamik der Laser-Cluster-Wechselwirkung beeinflusst. Dies wird am Beispiel von Argonclustern untersucht, die durch Einzel- oder Doppelpulse angeregt werden. Die Einbeziehung der Anregung der Ionen im Nanoplasma durch Elektron-Ion-Stöße führt zur Absenkung der Elektronentemperatur und zur Erhöhung der Dichte freier Elektronen. Außerdem wird gezeigt, dass die Berücksichtigung von Anregungsprozessen eine wesentliche Beschleunigung der Ionisationsdynamik zur Folge hat, so dass die mittlere Ladungszahl der Ionen im Plasma sowie die Anzahl hochgeladener Ionen deutlich erhöht wird. Für die Besetzung des Grundzustands und der angeregten Zustände einer Ionensorte mit Ladungszahl Z sind Stoß-Abregungsprozesse von entscheidender Bedeutung. Mithilfe einer analytischen Beziehung zwischen den An- und Abregungsquerschnitten werden die Raten für die jeweiligen Prozesse unter Berücksichtigung des Laserfeldes berechnet. Die Rolle der Abregungsrozesse wird detailliert untersucht, wobei sich zeigt, dass eine Einbeziehung dieser Prozesse essentiell für die korrekte theoretische Beschreibung der Photoemission laserangeregter Cluster ist. Auf dieser Grundlage wird die Photonenausbeute für ausgewählte Strahlungsübergänge hochgeladener Argonionen im UV- und Röntgenbereich berechnet