Colloids in Non-Equilibrium: From One-Dimensional Transport to Pattern Formation at Surfaces

In dieser Arbeit wird das kollektive Verhalten kolloidaler Suspensionen auf der mesoskopischen Skala im Gleichgewicht sowie im Nichtgleichgewicht untersucht. In Anlehnung an kürzlich durchgeführte Experimente fokussieren wir uns im ersten Teil der Arbeit auf das Transportverhalten von Suspensionen mit rein repulsiv wechselwirkenden "weichen" Teilchen in engen, räumlich modulierten Kanalstrukturen. Basierend auf der modernen dynamischen Dichtefunktionaltheorie (DDFT) können wir erstmals den Einfluss von externen Kontrollschleifen mit zeitlicher Rückkopplung auf die Kolloid-Dynamik im Nichtgleichgewicht untersuchen. Für verschiedene experimentell zugängliche Kontrolltargets zeigen wir, dass die gezielte Manipulation des globalen Teilchenverhaltens möglich ist, darunter die Umkehr des Teilchenstroms und die Stabilisierung von raumzeitlichen Oszillationen. Im zweiten Teil der Arbeit finden wir durch Beimischung von magnetischen Teilchen mit klassischen Heisenbergspins eine spontane Strukturbildung, wobei magnetische und nichtmagnetische Domänen entstehen. In Abhängigkeit von Teilchendichte und -konzentration ergeben sich ein Entmischungsübergang erster Ordnung und ein Phasenübergang zweiter Ordnung für die Magnetisierung bei bestimmten magnetischen Kopplungen. Basierend auf klassischer und dynamischer Dichtefunktionaltheorie berechnen wir sowohl die Flüssig-Flüssig-Grenzflächen im Gleichgewicht als auch das Domänenwachstum im Nichtgleichgewicht. Für das Gleichgewichts-Phasendiagramm finden wir zwei verschiedene Phasenseparationsbereiche: die spinodale Entmischung und die Nukleation für energetisch aktivierte Wachstumsprozesse. Basierend auf der DDFT zeigen wir, dass das Wachstum in der spinodalen Entmischung systematisch einem Power-Law-Verhalten folgt mit einem Exponenten, der mit Vorhersagen aus klassischen Überlegungen übereinstimmt. Für die Nukleation im Nichtgleichgewicht präsentieren wir neue Resultate zum physikalischen Pfad ins Gleichgewicht, wobei wir als Koordinaten die Barrierenenergie und die Teilchenexzesszahl wählen. Im letzten Teil der Arbeit demonstrieren wir, dass das Strukturbildungsverhalten im Nichtgleichgewicht gezielt mit zeitabhängigen externen Substratfeldern beeinflusst werden kann. Für eine neuartige dynamische Instabilität, bei der sich Streifen entgegen der Symmetrie des externen Potentials ausbilden, zeigen wir, dass der zugrundeliegende physikalische Mechanismus auf ein Wechselspiel zwischen der spinodalen Entmischung und der gewählten externen Kraft beruht. Zudem stellt sich heraus, dass der Strukturübergang mit einem gerichteten Teilchentransport verbunden ist, der sich mit äusseren Parametern einstellen lässt