Estudo de defeitos em filmes finos de ZnO depositados por Rf-sputtering

Doutoramento em Engenharia FísicaNeste trabalho foram estudados diferentes filmes finos de ZnO depositados por Rf-Sputtering. Filmes finos de ZnO com diferentes propriedades óticas foram obtidos intencionalmente variando os parâmetros de deposição. De modo a correlacionar as propriedades óticas e estruturais com os parâmetros de deposição, foram utilizadas diferentes técnicas de caracterização avançadas, tais como, fotoluminescência, microscopia de força atómica, difração de raios- X e retrodispersão de Rutherford. Este trabalho centra-se na discussão e análise das bandas de emissão vermelha, verde e azul, comumente observadas em amostras de ZnO e cuja natureza tem sido objeto de grande controvérsia na literatura. A utilização de técnicas de caracterização estrutural revelou-se de extrema importância para correlacionar as propriedades físicas de composição e estrutura com os centros óticos observados nos filmes. Nesta base, foram propostos e discutidos diferentes modelos de recombinação ótica associados à qualidade estrutural dos filmes, considerando modelos de camadas que descrevem a heterogeneidade lateral e em profundidade. Desta análise verificou-se a presença de heterogeneidade estrutural e composicional, que aumenta a complexidade na compreensão da correlação dos parâmetros de deposição com as propriedades óticas dos filmes. Foi discutida a limitação e validade de diferentes modelos tendo em conta a presença da heterogeneidade existente nos filmes estudados. Este trabalho contribui assim para uma melhor compreensão da complexidade de interação dos diferentes defeitos e o seu efeito nas propriedades óticas, nomeadamente o papel dos defeitos de interface, na superfície, nas fronteiras de grão e junto ao substrato.This thesis focuses on the study of different ZnO thin films deposited by Rf- Sputtering. Thin films deposited under different conditions were produced to deliberately induce distinct optical active centres. To correlate the optical and structural properties, different characterization techniques were used such as, Photoluminescence, X-ray Diffraction, Atomic Force Microscopy and Rutherford Backscattering Spectroscopy. The main purpose of this study is the investigation and discussion of the controversial red, green, and blue emission bands, often observed in ZnO samples. The structural and compositional characterization techniques showed to be of extreme importance to correlate the luminescence with the samples morphology, composition and structure. Based on temperature and excitation dependent photoluminescence models for the recombination centres were proposed and discussed. Considering layer models, the role of the samples heterogeneity in the optical properties was explored. This analysis confirms the presence of a compositional and structural heterogeneity, which increases the complexity of potential correlations between the deposition parameters, structural properties and optically active defects. The validity and limitation of the proposed models was studied and discussed. This thesis intends to contribute to a higher comprehension of the complexity of the interaction between different defects, and its effects on the optical properties