Modélisation du gonflement radiolytique d'enrobés bitumineux

The aim of this PhD thesis is to predict the swelling of bitumen barrels in which radioactive salts are mixed. The bitumen exposed to radioactivity undergoes a chemical reaction: the radiolys. This implies a generation of dihydrogen. The created is solubilized until the concentration reaches a limit value which is called saturation. Over this limit nucleation of bubbles is observed. Then they will grow thank to the contribution of the gas generated by radiolys and they will be submitted to Archimede's principle so that they will rise in the fluid. The swelling is the result of the competition between generation and evacuation of gas. A model has been built to describe theevolution of a bubble population. Because of it is not possible to solve it analitically, a numerical program was developed. The results show that an increase of the fluid viscosity, the gas generation or the container height lead to an increase of the swelling and that an increase of the diffusioncoefficient contributes to a decrease of the swelling. In the particular case of a yield stress fluid, the behavior of the bubble population is modified and the evacuation of gas is done with several shots, at the opposite of the case of a Newtonian fluid for which a stationary evacuation is reached.L'objectif de ce travail est de prédire le gonflement de fûts d'enrobés bitumineux contenant des déchets radioactifs en condition d'entreposage, de transport et de stockage. L'incorporation de radionucléides dans du bitume provoque en effet sa radiolyse et du dihydrogène est ainsi généré dans le matériau. Ce gaz est solubilisé dans la matrice jusqu'à ce que sa concentration atteigne une valeur limite, la saturation. Au-delà de celle-ci, un mécanisme de germination a lieu : des bulles sont formées. Elles vont par la suite croître grâce à l'apport de gaz par radiolyse et migrer sous l'effet de la poussée d'Archimède. Le gonflement du matériau résulte alors de la compétition entre création et évacuation de gaz. Un modèle a été construit pour décrire l'évolution d'une population de bulles. Sa résolution analytique n'étant pas possible, un code numérique a été développé. Les résultats montrent qu'une augmentation de la viscosité du fluide, du terme source de gaz apporté par radiolyse ou de la hauteur du récipient induisent une augmentation du gonflement et qu'une augmentation du coefficient de diffusion du gaz dans la matrice diminue le gonflement. Lorsque le fluide présente un seuil d'écoulement, le comportement de la population de bulles est modifié et l'évacuation de gaz par migration des bulles se fait par à-coups, contrairement au cas d'un fluide newtonien où une évacuation stationnaire est atteinte. Cette dernière a enfin servi à l'optimisation des conditions opératoires