Étude théorique de processus multiphotoniques en spectroscopie Cars

Dans ce travail, nous présenterons d'abord la représentation du «Coherent Anti-Stoke Raman Scattering» (CARS) ou, en français la «Diffusion Raman Anti-Stoke Cohérente» (DRAC)1 avec l'image d'une molécule baignée dans un champ électromagnétique (celui du laser), i.e. l'image de la molécule habillée. À l'aide de la théorie des collisions (ou de diffusion), nous établissons ensuite les expressions analytiques qui permettront l'interprétation de résultats qui proviennent de calculs d'intégrations numériques d’équations couplées pour résoudre l'équation de Schroëdinger indépendante du temps, sur des états habillés. Nous étudierons différentes transitions entre niveaux vibrationnels, rotationnels, pour différentes branches, et différentes intensités des deux lasers. Nous allons montrer comment cette technique CARS de quatre-ondes combinées peut devenir un excellent moyen d'étudier les états liés intermédiaires et leurs temps de vie induits par un laser intense. Nous soulignerons également l'importance de choisir une fréquence adéquate pour le second laser pulsé (Stoke), les limites d'intensités d'enregistrement et le danger d'obtenir un spectre fantôme. De plus, nous mettrons en évidence l'insuffisance du modèle couramment utilisé pour le CARS, la façon de s'en servir correctement sous certaines restrictions et nous proposerons un autre modèle, général pour toute intensité. Finalement, notre approche nous a permis d'examiner en parallèle au processus CARS, celui de la photodissociation en présence d'émission stimulée et d'expliquer l'origine d'un minimum critique à l'aide d'un traitement semi classique qui va au-delà de la limite de la théorie de perturbation. 1. Traduit par F. Moya (1)