Theoretical Description and Design of Optical Nanomaterials

Recent developments in nanotechnology have made it possible to create a large variety of nanoparticles with predefined shapes. Nanoparticles that are much smaller than the optical wavelengths can appear as artificial atoms to light and, when assembled into a periodic three dimensional lattice, they form a crystalline optical nanomaterial. The main difference from natural materials is that the optical response of the material can be purposefully tailored by designing the constituting nanoparticles. In fact, optical nanomaterials can exhibit extraordinary optical properties that cannot be found in natural materials. However, in order to successfully design such artificial media, advanced theoretical methods are required. The main goal of the research described in this thesis was to develop a theoretical basis for a comprehensive treatment of optical nanomaterials. In the developed formalism, the microscopic optical response in the unit cell of a nanomaterial is characterized in terms of elementary electric current multipoles. These multipoles are fundamentally connected to the nanoparticles' geometry, which provides an efficient way to adjust and tune the optical response. The influence of higher-order multipole excitations is demonstrated by designing a nanoscatterer in which light cannot excite any electric dipole moment. In the thesis, it is shown that the macroscopic optical properties of nanomaterials can straightforwardly be described in terms of the interaction of optical plane waves with the planar arrays of nanoscatterers that compose the medium. Effective material parameters, such as the refractive index and wave impedance, naturally appear in this description in the form of simple analytical expressions. In contrast to existing theories, the introduced approach correctly handles also spatially dispersive materials, including those composed of noncentrosymmetric nanoscatterers. In such materials, two counterpropagating waves can experience the medium differently. The developed theory reveals the fundamental role of higher order multipoles and spatial dispersion in realizing extraordinary optical properties with designed nanomaterials. In particular, materials composed of asymmetric nanoparticles may find novel light-guiding and light-harvesting applications. Furthermore, nanomaterials can be designed to suppress optical reflection at certain interfaces only, which can be exploited, e.g., in new interferometric optical devices. Most of the introduced theory can be straightforwardly applied to other artificial media, such as radiofrequency metamaterials and, in some cases, photonic and phononic crystals.Den senaste utvecklingen inom nanoteknologi har gjort det möjligt att producera nanopartiklar med förutbestämd geometrisk form. Nanopartiklar som är mycket mindre än de optiska våglängderna kan framstå som artificiella atomer för ljus. Således kan ett kristallint optiskt nanomaterial bildas genom att ordna dessa partiklar i ett periodiskt tredimensionellt gitter. Till skillnad från naturliga material kan man målmedvetet skräddarsy de optiska egenskaperna hos nanomaterial genom att designa nanopartiklarna. Nanomaterial kan även uppvisa extraordinära optiska egenskaper som inte kan påträffas i naturliga material. För att framgångsrikt designa dessa artificiella medier krävs dock avancerade teoretiska metoder. Det övergripande målet för forskningen i denna avhandling var att utveckla en teoretisk grund för en utförlig beskrivning av optiska nanomaterial. I den utvecklade formalismen karakteriseras nanomaterialets enhetscells mikroskopiska respons med elementära strömmultipoler. Dessa multipoler är fundamentalt förknippade med nanopartiklarnas geometriska form och således kan nanopartiklarna effektivt justeras för att nå eftertraktade optiska egenskaper. Betydelsen av multipoler av högre ordning demonstreras genom att designa en partikel i vilken ljus inte kan excitera ett elektriskt dipolmoment. I denna avhandling bevisas att nanomaterials makroskopiska optiska egenskaper kan beskrivas genom växelverkan mellan optiska planvågor och de gitterplan av nanopartiklar som komponerar materialet. Effektiva materialparametrar, som till exempel brytningsindexet och vågimpedansen, framträder naturligt i denna beskrivning i form av enkla analytiska uttryck. I motsatsen till existerande teorier kan den introducerade beskrivningen korrekt hantera också material med spatial dispersion, såsom material komponerade av icke-centrosymmetriska nanopartiklar. I dessa material kan mediet upplevas olikt av två vågor som propagerar i motsatta riktningar. Den utvecklade teorin avslöjar de fundamentala rollerna av multipoler av högre ordning och spatial dispersion för realiserandet av extraordinära optiska egenskaper med designade nanomaterial. I synnerhet kan material bestående av asymmetriska nanopartiklar potentiellt utnyttjas för styrning och insamling av ljus. Nanomaterial kan även designas till att dämpa reflektion av ljus från enbart specifika gränssnitt, vilket kan utnyttjas för att skapa nya typer av interferometriska optiska instrument. Merparten av den introducerade teorin kan direkt tillämpas på andra artificiella medier såsom radiofrekvensmetamaterial och, i vissa fall, även på fotoniska och fononiska kristaller