Dielectric and elastic response of perovskites: modelling and simulation

Nesta tese é estudada a resposta elástica e elétrica das perovskitas. As perovskitas são amplamente utilizadas em aplicações técnicas, sendo fundamental na eletrônica e no campo relativamente novo da nanoeletrônica. Elas representam um desafio muito interessante do ponto de vista teórico, devido a uma série de questões ainda não resolvidas. Dois problemas são tratados com diferentes abordagens teóricas. O primeiro problema é focado no comportamento elástico anômalo do CaTiO3 em torno de 200 K. A dinâmica molecular é usada para simular a resposta elástica de uma configuração de monodomínio e polidomínio de CaTiO3 usando o potencial interatômico Vashishta - Rahman. O comportamento anômalo é reproduzido, mas nenhuma mudança estrutural foi detectada. Utilizando a análise não-linear de séries temporais é mostrado que tais anomalias são dinâmicas e são geradas pelo movimento das paredes de domínio. O segundo problema tratado é mais geral e refere-se à resposta dielétrica não-linear. Dois modelos para o movimento de paredes de domínio são propostos com o qual é possível reproduzir os efeitos da intensidade do campo elétrico e frequência, e comportamento transientes. No primeiro modelo, a parede de domínio é considerada como uma membrana esticada. As relações de dispersão e dependência da permissividade com campo elétrico são derivadas. Com este modelo é possível reproduzir o comportamento histerético do permissividade em função do campo elétrico. O modelo explica corretamente o efeito do tamanho de grão na resposta dielétrica. O segundo modelo considera que a parede do domínio comporta-se como um corpo rígido que se move sob a ação de um campo de forças de potencial num meio com dissipação. Supondo que a constante dielétrica segue a dependência É α/1 (α + βE) é obtida a expressão exacta do potencial efectivo. Simulações de corrente de polarização preve corretamente uma lei de potência. O modelo é estendido para amostras polarizadas permitindo o estudo da permissividade dielétrica não-linear para campos elétricos de subswitching. Estes modelos simples para o movimento da parede de domínio podem ser muito úteis para obter informação dos parâmetros microscópicos a partir de medições dielétricas. Também poderiam ser muito úteis para separar correntes condutoras de mecanismos de polarização, especialmente em filmes finos ferroelétricos.Universidade Federal de Sao CarlosIn this thesis the elastic and electric response of perovskites are studied. Perovskites are widely used in technical applications, being fundamental in electronic and in the relatively new field of nanoelectronics. They also pose a very interesting challenge from the theoretical point of view due to a number of unresolved questions. Two problems are treated using different theoretical approaches. The first problem is focused on the anomalous elastic behavior of the CaTiO3 around 200 K. Molecular dynamics simulation is used to simulate the elastic response of a mono-domain and a poly-domain configuration of CaTiO3 using the Vashishta-Rahman interatomic potential. The anomalous behavior is reproduced but no structural change was detected. Using nonlinear time series analysis it is shown that such anomalies are dynamic and are generated by domain walls motion. The second problem treated is more general and concerns the nonlinear dielectric response. Two models of domain wall motion are proposed with which it is possible to reproduce the effects of electric field strength and frequency and transient effects. In the first model, the domain wall is considered as a stretched membrane. Dispersion relationships and dependence of permittivity with electric field are derived. With this model it is possible to reproduce the hysteretic behavior of the permittivity versus electric field. This model correctly explains the effect of grain size on the dielectric response. The second model considers that the domain wall behaves as a rigid body moving under the action of a potential field in a dissipative medium. Assuming that the dielectric permittivity follows the dependence É α/1 (α + βE) the exact expression for the effective potential is obtained. Simulations of polarization current correctly predict a power law. The model is extended to poled samples allowing the study of nonlinear dielectric permittivity under subswitching electric fields. These simple models for domain wall motion could be very useful to obtain information of microscopic parameters from dielectric measurements. They could also be very helpful to separate conductive currents from polarization mechanisms, especially in ferroelectric thin films