Novel femtosecond optical parametric oscillators in the infrared

High-repetition-rate femtosecond laser sources are essential laboratory tools for spectroscopy, microscopy, amongst other applications. With the relative length of one femtosecond to one second being similar to the length of 1 second compared to the age of the universe, such lasers enable scientists to probe physical processes at unimaginably short timescales. Furthermore, the high peak powers can excite strong nonlinear response in delicate material samples without delivering potentially damaging levels of energy. The infrared (IR) spectral region across 1–12 μmis rich in molecular absorption features, but in general poorly served by conventional coherent light sources. Optical parametric oscillators (OPOs) represent the most viable solution to this long-term issue, due to their table-top nature, and unparalleled tunability and spectral brightness in the near- and mid-IR. Recent breakthroughs in nonlinear crystal technology have opened the door to the generation of laser light in the previously difficult to access region above 4 μm, using high power lasers near 1 μm. Exploiting these new nonlinear materials to improve the spectral coverage and output power of OPOs has the potential to provide important societal benefits, particularly in the fields of frequency metrology, security, and medical imaging. In addition, theoretical modelling and exploration of devices with novel cavity designs can lead to technological advances which improve OPO affordability and increase their appeal to a wider scientific audience. In this thesis, we have demonstrated three OPOs across 1–8.4 μm in the infrared, which are pumped using well-established Ti:sapphire laser technology. The first is a compact and cost-effective device tunable across 1051–1700 nm in the near-IR, producing sub-100 fs pulses at 80 MHz. The incorportion of an optical fibre into the cavity leads to excellent passive power and wavelength stability, and enables soliton formation to be observed, together with other interesting nonlinear effects. We have also demonstrated an efficient, low-threshold mid-IR OPO exploiting group-velocity match effects in MgO:PPLN, which enables the use of a long (42 mm) nonlinear crystal. In doing so, we report quantum conversion efficiencies as high as 48% from the near-IR (s1 μm) pump to the mid-IR (3.1–4.3 μm), and use the source to perform basic spectroscopy. The third device uses Ti:sapphire light at s1 μm to directly pump the new nonlinear crystal, CdSiP2, generating up to 20 mW average power across 6.6–8.4 μm in the deep mid-IR. As the first demonstration of a single-stage Ti:sapphire-pumped deep mid-IR OPO with practical output powers, it has potential for medical imaging applications in the important amide II and III regions. Finally, upconversion imaging using femtosecond OPOs is reported and briefly discussed, together with future directions for deep mid-IR generation using orientationpatterned gallium phosphide (OP-GaP)Las fuentes de láser de femtosegundo son instrumentos esenciales para espectroscopia, microscopía, entre otras aplicaciones. Dado que la duración relativa de un femtosegundo a un segundo es comparable con la duración de 1 segundo con respecto a la edad del universo, estos láseres permiten a los científicos investigar procesos físicos en escalas de tiempo increíblemente cortas. Además, las altas potencias de pico pueden provocar fuertes respuestas no lineales en materiales delicados sin entregar niveles de energía potencialmente dañinos. La región espectral del infrarrojo (IR) tiene numerosas características de absorción molecular, pero en general está mal servida por fuentes de luz coherentes convencionales. Los osciladores ópticos paramétricos (OPOs) representan la solución más viable para este problema a largo plazo, debido a su portabilidad, su capacidad de sintonizar y brillo espectral en el IR cercano y medio. Los avances recientes en la tecnología de cristales no lineales han permitido la generación de luz en la región de difícil acceso inferior a 4 μm, utilizando láseres de alta potencia cercanos a 1 μm. La explotación de estos nuevos materiales no lineales para mejorar la cobertura espectral y la potencia de salida de los OPOs, tiene el potencial de ofrecer beneficios sociales importantes, especialmente a través de los campos de metrología de frecuencias, seguridad e imágenes médicas. Además, el modelado teórico y la exploración de dispositivos con diseños de cavidades novedosos, puede conducir a avances tecnológicos que mejoran la asequibilidad del OPO y aumentan su atractivo para una audiencia científica más amplia. En esta tesis, hemos demostrado tres OPO en el rango espectral de 1–8.4 μm en el infrarrojo, que se bombean utilizando tecnología de làser bien establecida como el Ti: sapphire. En primer lugar, se demostró un dispositivo compacto y rentable, sintonizable a través de 1051–1700 nm en el IR cercano, que produce pulsos