Explaining and reducing variability of distribution coefficients of radionuclides in soils: improvement of input data for radiological assessments

The assessment of the potential radiological risk for the human health and the environment that a radioactive contamination episode may entail is one of the most concerning issues in the current society, due to the increasing amounts of radioactive waste resulting from the proliferation of the nuclear industry and other activities. Such assessment is performed by taking into account a large number of environmental components, processes and interactions occurring in a given contamination scenario and governing the transport of radionuclides from the source point of contamination to a potential target individual. In those radioactive contamination episodes in which the terrestrial ecosystem may be affected, one of the key processes to be described, in order to properly assess the potential human exposure to radioactivity, is the partitioning of released radionuclides between water sources and soils in a given contaminated area, since it controls in a great extent radionuclide transport to non-contaminated areas and subsequent introduction into the food chain. Such process can be estimated with the solid-liquid distribution coefficient (Kd), which is a highly operational parameter that for a given radionuclide may remarkably vary depending on the soil-solution system characteristics. In light of this, the aim of this thesis is the development of strategies to provide reliable solid-liquid distribution coefficients (Kd) of radionuclides in soils as input data for models devoted to assess the radiological risk that could be arisen from radioactive contamination episodes involving the terrestrial ecosystem. To reach this goal, two different approaches aiming at reducing and explaining the variability of this parameter and based on the knowledge of the specific radionuclide-soil interaction behaviour, are explored. On the one hand, despite being paramount elements in the field of radioactive waste management and nuclear safety, there is limited knowledge regarding the interaction in soils of trivalent actinides and lanthanides, such as americium (Am) and samarium (Sm), respectively. Due to the scarce and highly variable soil Kd data available in the literature for these elements, and the unclear conclusions about their sorption mechanisms and the soil properties involved, the proposal of reliable Kd data for risk assessment purposes is seriously jeopardised. According to this, the present thesis is focused on the examination of the main factors controlling the interaction of trivalent actinides and lanthanides in soils. On the other hand, due to the lack of site-specific Kd data, radiological risk is frequently assessed with models using, as input data, generic soil Kd values of radionuclides. Such generic Kd data (single values or functions) most of times are statistically derived from compilations in which Kd values may range within several orders of magnitude as a result of contrasting sorption behaviour among the soil-solution systems involved. This fact leads to a high uncertainty in the description or prediction of radionuclide soil-to-solution partitioning in the contamination scenario under assessment. According to this, the present thesis is also committed to the development of a strategy to derive probabilistic Kd data from compilations with low uncertainty and suitable to perform reliable risk assessments.Atesa la creixent quantitat de residus radioactius generats principalment a conseqüència de la proliferació de la indústria nuclear i atès el potencial risc que poden comportar aquests residus per al medi ambient i la salut humana, l'estimació del risc radiològic que eventualment podria comportar un escenari de contaminació radioactiva ha esdevingut un desafiament científic d'especial interès en l'actualitat. L'estimació del risc radiològic és una tasca complexa que requereix tenir en compte un gran nombre de processos i interaccions que succeeixen entre els diferents compartiments mediambiental i que regeixen el transport dels radionúclids emesos des de la font de contaminació fins a un possible receptor. Quan el medi terrestre es pot veure afectat per un episodi de contaminació radioactiva, un dels processos clau a tenir en compte per tal de poder estimar l'exposició humana a radiacions ionitzants és la predicció de la distribució dels radionúclids emesos entre les fases sòlides i líquides dels sòls contaminats, ja que aquest procés controla, en cert grau, el posterior transport de radionúclids a zones no contaminades adjacents, així com la introducció d'aquestos en la cadena tròfica. Aquest procés de partició és pot estimar a partir del coeficient de distribució sòlid-líquid (Kd) de radionúclids en sòls, el qual pot variar significativament per a un mateix radionúclid depenent les característiques del sòl estudiat. D'acord amb aquests fets, la present tesi s'emmarca en el desenvolupament d'estratègies que permetin derivar valors fiables de Kd de radionúclids en sòls que puguin ser emprats per a la predicció del risc radiològic en cas de contaminació radioactiva. Per tal d'assolir aquest objectiu, es van explorar dues estratègies basades en adquirir coneixement sobre la interacció radionúclid-sòl per tal de poder disminuir i descriure la variabilitat intrínseca d'aquest paràmetre. Per una banda, la present tesi s'ha centrat en l'estudi sistemàtic de la interacció de dos radioelements, l'americi (Am) i el samari (Sm), que representen dues famílies d'elements, actínids trivalents (Ac(III)) i lantànids trivalents (Ln(III)), respectivament, que tot i ser d'especial rellevància en el context de la gestió dels residus radioactius i seguretat nuclear, poc es sap sobre el seu comportament de sorció en sòls. D'altra banda, quan no existeixen dades de Kd específiques d'un l'emplaçament donat o quan es vol abastar un ventall ampli d'escenaris de contaminació possibles, els models d'estimació de risc radiològic acostumen a emprar dades genèriques de Kd en sòls, sovint en forma de funcions de densitat de probabilitat (FDP). Aquest tipus de dades sovint es dedueixen estadísticament de compilacions de dades on els valors de Kd inclosos poden variar molts ordres de magnitud ja que són representatius de molt tipus de sòls. Conseqüentment, aquest tipus de Kd probabilístiques tenen un alt grau de incertesa, el que limita la seva aplicabilitat i idoneïtat per estimar de manera fiable el risc radiològic. Per tal de donar una millor resposta en aquest escenari concret de Kd probabilístiques, en la present tesi s'ha treballat en el desenvolupament d'una estratègia que permeti la derivació d'aquest tipus de dades amb menys incertesa