Aplicación de Microscopia Electrónica y Radiación Sincrotrón al Estudio de Materiales y Procesos Avanzados para la Salud y la Estética Dental

La salud de los dientes y la cavidad bucal se encuentra relacionada con la salud y bienestar general, suponiendo un problema económico importante debido a su alto coste y los largos periodos de tiempo que requiere. Des del punto de vista científico, el cuidado oral es un campo multidisciplinario donde científicos de distintas especialidades contribuyen en el desarrollo de nuevos conocimientos y objetivos. En el presente trabajo, los estudios han sido desarrollados en el área de Química Analítica y están centrados en tres objetivos: mejora del proceso de remineralización dental, optimización de un blanqueante dental y prevención de la formación de sarro (cálculos dentales). Una de las enfermedades orales más comunes es la caries dental, infección que causa desmineralización de los tejidos duros y la destrucción del material orgánico debido a la producción de ácido por la hidrólisis de restos de comida. La administración de flúor es uno de los agentes principales de prevención participando en la formación de fluorapatita y combatiendo las bacterias presentes en el medio oral. La formación de una capa de fluorapatita en la capa externa del esmalte es uno de los objetivos de este estudio. La mayoría de los productos existentes que contienen fluoruros no forman fluorapatita debido a deficiencias en el sistema de liberación que únicamente les permite formar especies de fosfato cálcico. En la primera parte del estudio se han evaluado dos sistemas de intercambio de iones: macro y nanopartículas cargadas con flúor y los iones responsables de la remineralización. El sistema macro consiste en una mezcla de resinas de intercambio iónico débiles que ha sido desarrollado por el grupo. El segundo sistema consiste en un primer estudio con nanopartículas de sílice modificadas con los grupos químicos necesarios para el intercambio de los iones de interés. Con este propósito, se testaron diversas condiciones de carga para obtener los valores más elevados de concentración del ión deseado. Adicionalmente, se evaluó el efecto de la presencia de una proteína de origen dental en el proceso de remineralización. La caracterización de estos procesos se llevo a cabo mediante las técnicas de microscopia Raman e IR con radiación sincrotrón, permitiendo detectar la formación de una capa de fluorapatita en la superficie del esmalte. La observación mediante microscopio electrónico de rastreo (SEM) mostró la importancia de la proteína en la cristalización del esmalte. La segunda parte del trabajo consistió en la modificación de un blanqueante comercial con el fin de optimizar el proceso de blanqueo dental. La aplicación de las reacciones tipo Fenton en un medio heterogéneo, como el que proporcionan las zeolitas, permitió obtener una fuente de radicales hidroxilos evitando la transferencia de hierro al material dental y la formación de manchas que estos pueden provocar. Finalmente, se estudió un nuevo sistema antitártar o antisarro basado en la inhibición de la formación de cálculos dentales de oxalato de calcio. El sistema aprovecha el efecto sinérgico del fitato y pirofosfato como inhibidores cristalinos. Adicionalmente se evaluaron los efectos sobre la dureza del esmalte dental dando los primeros resultados para una futura aplicación en formulaciones de pastas de dientes o productos dentales.The health of our teeth and mouth are linked to overall health and well-being in a number of ways. Dental diseases impose both financial and social burdens as treatment is costly and require time. From the scientific side, oral health is a multidisciplinary field where scientifics from different areas are interested and contribute in the development of new knowledge and novel goals. In the present work, the studies are developed from Analytical Chemistry area and are focused to three main targets: teeth remineralisation process, dental aesthetics represented by teeth whitening and prevention of dental calculus. The most common oral diseases are dental caries, nearly 100% of adults suffer this illness, often leading to pain, discomfort and occasionally the loss of tooth. Dental caries is an infection, usually bacterial in the origin, that causes demineralization of the hard tissues and the destruction of the organic matter of dental tissues due to the production of acid by hydrolysis of the food that remains. Fluoride administration is one of the main caries prevention agents producing: inhibition of demineralization at the crystal surfaces of the tooth, enhancement of remineralization and inhibition of bacterial enzymes. The formation of a layer of fluoroapatite in the external enamel is one important goal of the present studies. Most of the fluoride release systems developed up to now are inefficient for that purpose, since the release mechanism is not appropriate to generate fluoroapatite and only phosphate calcium species are obtained. In this first part of the work, two ion-exchange systems have been studied, macro and nanoparticles, loaded with fluoride and the other remineralizating ions. The macrosystem consist in a mixture of weak acid and weak base ion exchange resins loaded with calcium, fluoride and phosphate in the same molar ratio as they are found in fluorapatite. The second system is based on the appropriate derivatization of silica nanoparticles in order to control the ion release for its application on teeth treatments. The present study is one of the primary steps towards the development and design of advanced bionanomaterial for future application in restorative dentistry. In addition, it is known the importance of specific proteins in the formation process dental enamel. In this work, the results obtained in presence of amelogenin are evaluated when each of the two remineralization systems under study are applied in the mineralization process. Concerning the results, Raman and synchrotron IR microscopy techniques reveal differences in morphology and composition between treated and reference samples observing in the external layer of treated samples the presence of fluorapatite. The observation of surface thoughts scanning microscope show the importance of proteins (amelogenin in this study) during the remineralization process. The second part of the present work consists on a modification of a commercial dental whitener product to enhance the bleaching results. The application of a Fenton-like reaction by zeolite material in the process of bleaching provided a powerful source of hydroxyl radicals obtaining faster results. The problem of staining emergence caused by iron ions from Fenton reaction is solved using a zeolite system which fixes the cations in its matrix. Finally, the study of a novel antitartar system based on the in-vitro inhibition of oxalate calculi formation was realized. The system exploits the synergism effects between phytate and pyrophosphate as crystallization inhibitors