Theory of degenerate four-wave mixing in resonant Doppler-broadened media. - II. Doppler-free heterodyne spectroscopy via collinear four-wave mixing in two- and three-level systems

In this article, we analyse a new sensitive spectroscopic technique in which a sample cell is irradiated by a two-frequency pump beam (ω + Δ ± δ/2) and a counter-propagating probe beam (ω). The phase-conjugate fields re-emitted at frequencies ω ± δ, via four-wave mixing processes, are detected through their heterodyne beating with the probe field. The properties of the heterodyne beat signal are studied by means of a perturbation calculation of the nonlinear response of the medium, carried out to the third order in the incident fields. In resonant gas media, the emission lineshape exhibits a Doppler-free doublet structure [frequency splitting 3 δ/2 for single-photon resonances, and δ/2 for two-photon transitions]. By using a phase-sensitive detection of the beat signal, one can separately analyse real (dispersion) or imaginary parts (absorption) of the nonlinear susceptibility. For single-photon transitions, the signal phase shift is related to the atomic levels lifetime and allows one to study the relaxation dynamics in gas phase (like quenching collisions, velocity diffusion, etc...). This is particularly interesting for cross-over resonances, in which only the common level contributes. In three-level systems, one also predicts a selective resonant enhancement of the phase-conjugate emission through Raman-type two-photon processes. Most of these predictions have been experimentally verified.Dans cet article, nous analysons une nouvelle technique spectroscopique consistant à irradier un echantillon par un faisceau laser comportant deux fréquences (ω + Δ ± δ/2) et un faisceau sonde (ω) se propageant en sens opposé. Deux ondes conjuguées de fréquences ω ± δ, réémises par l'intermédiaire de processus non linéaires à quatre ondes, interfèrent avec l'onde sonde pour créer un signal de battement hétérodyne à la fréquence δ. Les propriétés de ce battement sont étudiées ici grâce à un calcul de la réponse non linéaire du milieu irradié, effectué au troisième ordre de perturbation en fonction des champs incidents. En milieux gazeux résonnants, la forme de raie est caractérisée par un doublet sans élargissement Doppler (séparation 3 δ/2 pour des résonances à un photon, δ/2 pour des transitions à deux photons). A l'aide d'une détection synchrone du battement hétérodyne, on peut analyser séparément parties réelle (dispersion) et imaginaire (absorption) de la susceptibilité non linéaire. Dans le cas de transitions à un photon, le retard de phase du signal est lié à la durée de vie des niveaux de la transition et permet une étude de la dynamique de la relaxation en phase gazeuse (collisions inélastiques, diffusion de la vitesse, etc...). Ceci est d'un intérêt particulier pour les résonances de croisement par effet Doppler, pour lesquelles seul le niveau commun fournit une contribution. Dans les systèmes à trois niveaux, on prédit aussi une augmentation sélective de l'émission conjuguée grâce à des processus résonnants à deux photons de type Raman. La plupart des prédictions théoriques ont été observées expérimentalement