Order-disorder phase transition of NH4AlF4 through Raman scattering investigations

The low-frequency (0-600 cm- 1) Raman spectra of NH4AlF4 single crystals (a perovskite-type layer compound) have been studied at different temperatures, and the D184h → D134h phase transition occurring around 150 K is evidenced. The Raman data show that it is purely an order-disorder transformation, connected to the reorientational dynamics of the NH +4 ions. A simple model of reorientable pseudo-spins in a rigid layered matrix of corner-sharing AlF6 octahedra describes the main spectral characteristics of the phase transition. The estimate of the critical exponent of the order-parameter is consistent with the essentially three-dimensional character of the transition in the vicinity of T c.Les spectres Raman de basse fréquence (0-600 cm-1) d'un monocristal de NH4AlF4 (composé bidimensionnel de type perovskite) ont été étudiés à différentes températures; la transition de phase D184h → D13 4h ayant lieu vers 150 K est mise en évidence. Les résultats montrent qu'il s'agit d'une transition de type purement ordredésordre, associée à la dynamique réorientationnelle des ions NH+4. Un modèle simple de pseudo-spins réorientables dans une matrice rigide constituee de feuillets d'octaèdres AlF6, permet de rendre compte des principales caractéristiques spectrales associées à la transition. L'estimation de l'exposant critique du paramètre d'ordre est en accord avec un caractère essentiellement tridimensionnel de la transition au voisinage de T c