COLLISION INDUCED SCATTERINGSPECTRAL VIRIAL EXPANSION FOR COLLISION-INDUCED LIGHT SCATTERING IN GASES

On développe un formalisme général qui décrit la dépendance en fonction de la densité de la lumière dépolarisée diffusée par les fluctuations translationnelles dans les gaz. De plus, on a fait des mesures d'intensité absolue du spectre de diffusion de lumière dépolarisée de l'argon gazeux, dans le domaine de densité de 20 à 150 amagats et dans l'intervalle de fréquence de 7 à 150 cm-1. A toute fréquence, l'intensité I(ω) peut être développée en série de puissances de densité I(ω) = I2(ω) p2 + I3(ω) p3 + ... Le terme I2(ω) représente le spectre de la lumière diffusée, dû à l'anisotropie optique induite dans une paire d'atomes en collision, alors que I3(ω) représente la portion de l'anisotropie induite par une collision à trois centres qui ne peut être représentée comme une somme d'effets de collision à deux centres. Ceci est analogue au développement du viriel classique de pV. On présente les spectres pour les termes à deux et trois centres et on les compare avec les prévisions basées sur divers modèles pour l'anisotropie induite de polarisabilité.A general formalism is developed for the density dependence of depolarized light scattered by translational fluctuations in gases. In addition, absolute intensity measurements have been made of the depolarized light scattering spectrum of argon gas in the density range 20-150 amagats for the frequency range ω = 7-150 cm-1. At any given frequency, the intensity I(ω) can be expanded as a power series in the density I(ω) = I2(ω) p2 + I3(ω) p3 + ... The term I2(ω) is the light scattering spectrum caused by the optical anisotropy induced in a pair of atoms on collision, while I3(ω) represents the portion of the induced anisotropy in a three-body collision which cannot be represented as a sum of two-body effects. This is analogous to the familiar pV virial expansion. Spectra for the two- and three-body terms are reported and compared with predictions based on various models for the induced polarizability anisotropy