Investigation of controlled ultrashort pulse dye laser for femtosecond nonlinear spectroscopy

Characteristics of a simple but practical ultrashort pulse laser system for transient nonlinear spectroscopy around and below 100 fs are described. The system is based on a hybridly mode-locked, cavitydumped cw dye laser, with high stability, broad tunability and specific phase properties, producing both clean transform-limited and chirped pulses. The laser system is applied to demonstrate the feasibility of using chirped pulses in high time-resolution measurement of relaxation times in condensed matter by means of degenerate transient four-wave mixing.Les caractéristiques d'un système simple et pratique à impulsions laser pour la spectroscopie non linéaire transitoire vers 100 fs et en dessous sont décrites. Le système est basé sur un laser à colorant continu, à blocage en phase des modes hybride, avec une cavité à extraction d'impulsions, à haute stabilité, à grande accordabilité et à propriétés de phase spécifiques, produisant aussi bien des impulsions nettes limitées par transformée de Fourier que des impulsions en « couic » (à fréquence instantanée variable, « chirped »). Le système laser est utilisé pour démontrer la faisabilité d'employer des impulsions en « couic » à la mesure à haute résolution temporelle des durées de relaxation en milieu condensé par mélange transitoire à quatre ondes dégénérées