CO2 transport in aqueous medium from water-air interface

Orientador: Ines JoeksTese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de QuimicaResumo: Neste trabalho estudou-se o transporte de CO2 através da interface água-ar e a sua difusão na água, a partir de experimentos simples e de baixo custo, em escala laboratorial. Para este estudo foram utilizadas soluções aquosas de diferentes salinidades (0, 10, 30 e 65 g/kg), a diferentes temperaturas (25 e 40 °C). Para a determinação da concentração de CO2 dissolvido, adicionou-se indicadores ácido-base. Foram obtidas imagens das soluções a diferentes tempos após o início da difusão. As imagens foram digitalizadas e tratadas com rotinas desenvolvidas utilizando-se o software Matlab. Técnicas de calibração multivariada foram usadas para construir a escala de pH x cor, a partir de curvas de calibração construídas para cada condição experimental. Construiu-se também subrotinas para o cálculo de variogramas e a partir desses calculou-se a dimensão fractal de algumas imagens. Em ensaios iniciais, provou-se que os resultados de velocidade de difusão estão de acordo com a literatura. Nos ensaios definitivos observou-se que os padrões da difusão do CO2 foram reprodutíveis. Ensaios realizados numa cuba retangular em ausência de turbulência mostraram dois padrões de difusão do CO2. Em todas as salinidades, a 40°C e a 25°C com salinidade 65g/kg, o padrão de difusão mostrou uma frente que se desloca de uma maneira regular, na forma de uma cortina. Nas outras condições, a difusão se processa na forma de viscous fingers, caótica e irregular. A salinidade de 65 g/kg proporcionou uma diminuição significativa na velocidade de difusão para ambas as temperaturas. Os resultados foram interpretados em termos da quantidade de CO2 dissolvido, que é maior no segundo caso, e em termos da viscosidade das soluções, que é menor a menor salinidade. Em outro capítulo, estudou-se o fluxo de CO2 e outros gases causadores de efeito estufa (CH4 e N2O) em amostras de pântanos, variando-se a temperatura e a concentração atmosférica de CO2. Os experimentos de medida do fluxo destes gases apresentaram como resultados mais importantes a extrema variabilidade dos valores de fluxo de CH4 e o fato de só se obter uma relação estatisticamente significante entre a produção de CO2 a concentração desse gás na atmosferaAbstract: In this work CO2 transport through the interface water-air and its diffusion in water, using simple and low cost experiments, in laboratorial scale was studied. Aqueous solutions of different salinities (0, 10, 30 and 65 g/kg) and temperatures (25 and 40° C) had been studied. In order to determinate dissolved CO2 acid-base indicator was added to the solution. Diffusion images were recorded by VHS camera. The images had been digitalized and treated with routines developed using Matlab software. Techniques of multivaried calibration were used to elaborate the pH x color scale from constructed curves of calibration for each experimental condition. It was also constructed subrotines for the calculation of variograms and from them it was calculated the fractal dimension of some images. CO2 diffusion rates obtained in initial assays are in accordance with literature values. In the definitive assays it was observed that the diffusion pattern of CO2 had been reproducible. Assays carried out using a rectangular vessel without turbulence showed two pattern of CO2 diffusion. To all studied salinities, at 40°C and at 25°C with salinity 65 g/kg, the diffusion pattern showed a front that dislocates in a regular way, like a curtain. In the other conditions, the diffusion was chaotic and irregular presenting structures like viscous fingers. The salinity of 65 g/kg provided a significant reduction in the speed of diffusion for both temperatures. The results had been interpreted in terms of the amount of dissolved CO2, that is higher for the second pattern of diffusion and in terms of solutions viscosity, which is proportional to salinity. In another chapter, it was studied the CO2 flow and other greenhouse gases (CH4 and N2O) in wetlands samples, varying its temperature and the atmospheric CO2 concentration. The most relevant results in these measure of the gases flow are the extreme variability of values of CH4 flow. The unique achieved statistically significant obtained relationship was between CO2 production and the concentration of this gas in the atmosphereDoutoradoFísico-QuímicaDoutor em Ciência