Estudo de processos foto-induzidos/foto-estimulados em sólidos submetidos à campos intensos de radiação

Orientador: Carlos Alberto da Silva LimaTese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb WataghinResumo: O estudo de efeitos de campos eletromagnéticos intensos (Iasers) sobre propriedades ópticas, térmicas e eletrônicas de materiais está hoje na ordem do dia. O contínuo desenvolvimento da técnica levou ao advento recente de pulsos lasers com altas concentrações de energia radiante e duração de alguns femtosegundos, levando a que já se fale hoje em potências de 1018 Watt/cm2, até pouco tempo absolutamente inconcebíveis. Intensidades bem mais "modestas", de Giga a TeraWatts/cm2, estão se tornando lugar-comum nos Laboratórios de Estudos de Fenômenos Ultra-rápidos. Esta tese aborda duas importantes questões no domínio dos fenômenos foto-induzidos e foto-estimulados, ultra-rápidos, excitados pela exposição de superfícies metálicas à ação de pulsos de laser IV com duração de pico e sub-picosegundos. Trata-se, especificamente, dos fenômenos de efeito fotoelétrico não-linear e da geração de profundos desequilíbrios térmicos entre elétrons e a rede, num metal, e suas conseqüências experimentais. A geração de temperaturas eletrônicas muito maiores que a temperatura da rede tem sido alvo de intensa investigação nos últimos anos, em particular após o advento de lasers pulsando em regimes de duração de pico e sub-picosegundos. Tornou-se assim, possível excitar e testar fenômenos transientes que ocorrem em tempos inferiores ao tempo de relaxação energética entre elétrons e fonons. Logo surgiram fortes indicações experimentais do estabelecimento de profundas diferenças de temperatura (centenas a milhares de graus) entre elétrons e a rede. Nosso trabalho focalizou a discussão das características principais da emissão térmica anômala de luz por alvos metálicos bombardeados com pulsos de laser IV ultracurtos. Desenvolvemos um sistema de computação numérica dos perfis de temperatura para elétrons (Te) e íons (Ti) usando um modelo de balanço energético baseado na equação de transferência de calor a 1-d com acoplamento entre Te e Ti. Discute-se o desequilíbrio térmico e sua conexão com a emissão anômala (corpo negro) .Do ponto de vista experimental o problema foi, igualmente, atacado. Em nossas experiências, alvos de ouro foram submetidos à trens de pulsos com 500 ns de duração, compostos por pulsos de largura individual de 20 ps, separados entre si por » 25 ns. Nossos resultados experimentais, expressos em estudos da dependência da intensidade da emissão anômala na intensidade do laser mostraram-se em muito boa concordância com nossa modelização teórica tanto para o desequilíbrio térmico eletron-rede como para o caráter não-inercial, corpo-negro, da emissão anômala. Abordamos, também, o problema da emissão puramente fotoelétrica não-linear por superfícies metálicas expostas a pulsos intensos de um laser IV. Fenômeno de certa forma complementar ao abordado anteriormente, a emissão não-linear divide com a emissão termoiônica assistida a laser a composição da corrente fotoelétrica observada. Nossa formulação descreve o efeito considerando-o como resultante do tunelamento dinâmico de elétrons através da barreira de potencial metal-vácuo modificada pela presença do laser intenso. Um método não-perturbativo foi desenvolvido explorando o formalismo de transformações unitárias (em particular a translação espacial) para incorporar os efeitos do campo de laser intenso sobre a permeabilidade da superfície aos elétrons que com ela colidem, considerados como formando um gás de elétrons livres de Sommerfeld no metal. A aproximação WKB foi usada para computar a probabilidade de transição pela barreira modificada e assim pode-se calcular a carga e a corrente fotoelétrica média. Como caso específico calculamos a emissão fotoelétrica não-linear para um alvo de ouro (f = 4,7 eV, EF = 5,5 eV) bombardeado com pulsos de 2 ns, I = 0,2 a 1,0 GWatt/cm2 de um laser de CO2 (l = 10,6mm). Os resultados revelaram uma excelente concordância com dados experimentais disponíveis na literatura. Eles são consistentes com uma ordem de não-linearidade para o efeito bem menor do que se antecipava [n ~ 2 ao invés de n ~ 40 que resultaria de considerarmos (f / Efoton) » 4,7/0,12) ~ 40] e, também com um rebaixamento dinâmico da barreira de potencial, induzido pelo laser para um valor efetivo f' ~ 0,2 eVAbstract: This Thesis is dedicated to the study of certain problems in the realm of ultrafast photo-induced and/or photo-stimulated phenomena that occur in metaIs subjected to pico and sub-picosecond IR laser pulses. We refer specifically to non-linear surface photoelectric effect and to the generation of deep thermal non-equilibrium between electrons and lattice and the consequences thereof. The generation of an electron temperature much greater than the lattice temperature has received much attention in recent years in view of the advances in the techniques for production of pico and sub-picosecond laser pulses. Indeed, this has opened up the possibility to probe transient phenomena that take place when the pulse duration is less than the characteristic times for energy exchange between the electron and ion subsystems in metaIs. The experiments seem to be consistent with the theoretically advanced possibility of significantly large non-isothermality amounting, in some cases, to temperature differences of several hundred degrees between the two subsystems. We have also discussed the main features of the anomalous thermal emission from metal targets bombarded with ultrashort infrared laser pulses. Numerical computations using an energy-balance model based on a 1-d heat flow equation where the electronic and lattice temperatures are coupled together have been carried out allowing us to predict the time profiles of both electronic and ionic temperatures. The large nonisothermality predicted is discussed and its existence tied to the appearance of the anomalous (black-body) emission. We have also examined the problem experimentally by bombarding samples of gold with a train of pulses from a mode-Iocked Nd:glass laser (l = 1,06 mm) with overall length of around 500 ns and individual pulses 20 ps wide. Our experimental findings gave good support to our theoretical modeling for both the strong electron-lattice non-isothermality and for the non-inertial black body assumption for the anomalous emission from the ultra-hot electron gas. As an almost complementary effect to the aforementioned anomalous light emission, the non-linear pure photoelectric emission from the laser irradiated metal surface shares with the laser assisted thermionic photoemission the build up of the non-linear photoelectric current observed. We described it as the outcome of a dynamic tunneling of electrons through a laser modified (reduced) metal-vacum barrier. A non-perturbative approach was formulated which is based on exploring the use of a unitary transformation (specifically a space translation) to incorporate the effects of the intense laser field upon the surface permeability to the impinging electrons, assumed to form a Sommerfeld 's free electron gas within the metal. The WKB approximation was then used to compute the electrons tunneling probability through the modified barrier and the integrated charge and average photocurrent calculated thereof. Calculations were made for the non-linear photoelectric emission from gold surfaces bombarded with 2 ns, 0.2 to 1.0 GW att/cm2, CO2 laser pulses. The results were shown to be in excellent agreement with experimental results available in the literature. They were consistent with a much lower order of non-linearity for the photoeffect (n ~ 2 instead of a extremely unprobable n = 40, n being the effective number of photons absorbed) and with a dynamic field induced lowering of the potential barrier height to an effective value of f' ~ 0.2 eVDoutoradoFísicaDoutor em Ciência